In-situ-Untersuchungen zur Aufklärung der mikroskopischen Mechanismen des NEMCA-Effektes

原位研究阐明 NEMCA 效应的微观机制

基本信息

项目摘要

Katalytisch wirksame Metalle lassen sich in Kombination mit ionenleitenden Keramiksubstraten durch elektrochemische Polarisation gezielt und maßgeblich in ihrer Aktivität steuern. Dieses Phänomen ist grundsätzlich bekannt und wird heute in der Literatur als „Electrochemical Promotion of Catalysts (EPOC)“ bezeichnet. Der Mechanismus dieser elektrisch gesteuerten Aktivitätserhöhung, die ursprünglich auch als „NEMCA-Effekt“ (Non-Faradaic Modification of Catalytic Activity) bezeichnet wurde, ist derzeit allerdings nur sehr unzureichend verstanden. Das geplante Projekt zielt daher darauf ab, die mikroskopischen Prozesse während der elektrochemischen Promotion für das Modellsystem der Oxidation von CO auf Pt(111)-Elektroden auf YSZ(111)-Substraten auf atomarer Skala zu verstehen. Hierzu sollen die komplementären Erfahrungen und Methoden der beiden Antragsteller, nämlich im Bereich der Festkörperelektrochemie und der Oberflächenchemie, kombiniert werden. Als eine wesentliche experimentelle Voraussetzung für den Erfolg des Projektes wird die Verfügbarkeit von wohl definierten Modellelektroden angesehen, deren Präparation mittels gepulster Laserdeposition (PLD) in der Arbeitsgruppe eines der beiden Antragsteller entwickelt wurde, und die den Standards der Oberflächenchemie im Sinne von Reinheit und möglichst geringer struktureller Komplexität genügen. Eine weitere wichtige Voraussetzung für eine erfolgreiche Aufklärung ist der Einsatz experimenteller in-situ-Methoden, die zur umfassenden chemischen und strukturellen Charakterisierung der Modellelektroden unter Reaktionsbedingungen beitragen sollen. Eine besondere Rolle bei diesen Untersuchungen wird die mögliche Bildung von Oberflächenoxiden spielen. Die parallele Untersuchung der Modellelektroden auf ihre Wirksamkeit bezüglich des NEMCA-Effekts im Fall der CO-Oxidation soll die mechanistischen Arbeiten ergänzen und zu einem umfassenden Verständnis führen.
金属拉森的催化作用与电子化学极化和机械化的陶瓷基底的组合相结合。这些现象是在文献“催化剂的电化学促进(EPOC)”中基本描述的。 Der Mechanismus dieser elektrisch gesteuerten Aktivitätserhöhung, die ursprünglich auch als “NEMCA-Effekt” (Non-Faradaic Modification of Catalytic Activity) bezeichnet wurde, ist derzeit allerdings nur sehr unzureichend verstanden.该项目旨在促进 Pt(111)-Elektroden 和 YSZ(111)-Substraten 原子化的氧化模型系统的电子化学推广。下文将介绍如何使用 Antragsteller 的组件和方法,在 Festkörperelektrochemie 和 Oberflächenchemie 的 Bereich 中进行组合。我们还对项目的设计进行了实验,并定义了模型设计、激光沉积 (PLD) 和激光沉积 (PLD) 技术。 并遵循 Reinheit 中的 Oberflachenchemie 标准和混合结构。 Eine weitere wichtige Voraussetzung für eine erfolgreiche Aufklärung is der Einsatz Experimenteller in-situ-Methoden, die zur umfassenden chemischen und strukturellen der Modellektroden under Reaktionsbedingungen beitragen sollen.这是一个非常有趣的事情。与一氧化碳下降中的 NEMCA 效果相似的电子模型的解释是机械装置的工作原理和 zu einem umfassenden Verständnis führen。

项目成果

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High Pressure Carbon Monoxide Oxidation over Platinum (111)
  • DOI:
    10.1021/jp401867g
  • 发表时间:
    2013-05-16
  • 期刊:
  • 影响因子:
    3.7
  • 作者:
    Farkas, A.;Zalewska-Wierzbicka, K.;Over, H.
  • 通讯作者:
    Over, H.
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