Chemical functionalities of size-selected clusters on surfaces with sizes in the non-scalable size regime

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In Fortsetzung zu den Forschungsarbeiten, die wir in der ersten Periode des vorliegenden Projekts durchgeführt haben, fokussieren wir uns in diesem Antrag auf die Untersuchung von chemischen, kinetischen und katalytischen Eigenschaften von massenselektierten, geträgerten, metallischen und bimetallischen Clustern im thermischen Regime. Wir zielen darauf, die Komplexität der Experimente in dieser Förderperiode auf vier Arten zu steigern. In einem ersten Experiment wollen wir die Reduktion von NO mit Kohlenstoffmonoxid an größenselektierten Ptn und Aun Clustern untersuchen. Insbesondere sind wir am Effekt des ’dual non-reactive reverse spill-overs’ interessiert, den wir theoretisch in der ersten Antragsperiode postuliert haben und der für diese Reaktion beobachtet werden sollte. Zudem sollen die Messungen der Reaktivitäten mit mikrokinetischen Modellen beschrieben werden. Ein Vergleich dieser Messungen mit existierenden Daten der Reaktion an größenselektierten Pdn Clustern wird spannend, da wir für Palladium Cluster die Katalyse bei relativ niedrigen Temperaturen beobachtet haben. In einem zweiten Experiment wollen wir komplexere Reaktionen als die klassische CO-Reaktion untersuchen. Mögliche Reaktionen sind die Reduktion von NO durch NH3 sowie die Oxidation, partielle Oxidation und Aziridation von ungesättigten Kohlenwasserstoffe (Styren, Propen, Cyclohexen). Drittens wollen wir die Möglichkeit ausloten, diese Reaktionen an bimetallischen Gold-Palladium Clustern (AunPd1,2, PdnAu1,2) zu untersuchen. Schließlich planen wir multifunktionelle Modellkatalysatoren zu entwickeln, die aus größenselektierten Clustern unterschiedlicher elementarer Zusammensetzung, Größe und chemischer Funktionalität bestehen. Auf diese Art hoffen wir, Modellkatalysatoren für komplexere katalytische Prozesse herzustellen. Die zu unter-suchenden Prozesse sind für den Drei-Weg-Katalysator relevant und bestehen aus den Reaktionen: CO+O2, CO+NO, C4H10+O2. Der gegenseitige Einfluss dieser Reaktionen sowie der Effekt des ’non-reactive reverse spill-overs’ sind unbekannt und deren Untersuchungen sollen weitere Schwerpunkte dieses Antrags bilden.