Chemical functionalities of size-selected clusters on surfaces with sizes in the non-scalable size regime

尺寸处于不可缩放尺寸范围的表面上选定尺寸簇的化学官能度

• 批准号: 13184343
• 负责人: Professor Dr. Ulrich Heiz
• 金额: --
• 依托单位: Lehrstuhl für Physikalische Chemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2005
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2004-12-31 至 2012-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/13184343?language=en
• 关键词: Chemical; functionalities; size; selected; clusters

In Fortsetzung zu den Forschungsarbeiten, die wir in der ersten Periode des vorliegenden Projekts durchgeführt haben, fokussieren wir uns in diesem Antrag auf die Untersuchung von chemischen, kinetischen und katalytischen Eigenschaften von massenselektierten, geträgerten, metallischen und bimetallischen Clustern im thermischen Regime. Wir zielen darauf, die Komplexität der Experimente in dieser Förderperiode auf vier Arten zu steigern. In einem ersten Experiment wollen wir die Reduktion von NO mit Kohlenstoffmonoxid an größenselektierten Ptn und Aun Clustern untersuchen. Insbesondere sind wir am Effekt des ’dual non-reactive reverse spill-overs’ interessiert, den wir theoretisch in der ersten Antragsperiode postuliert haben und der für diese Reaktion beobachtet werden sollte. Zudem sollen die Messungen der Reaktivitäten mit mikrokinetischen Modellen beschrieben werden. Ein Vergleich dieser Messungen mit existierenden Daten der Reaktion an größenselektierten Pdn Clustern wird spannend, da wir für Palladium Cluster die Katalyse bei relativ niedrigen Temperaturen beobachtet haben. In einem zweiten Experiment wollen wir komplexere Reaktionen als die klassische CO-Reaktion untersuchen. Mögliche Reaktionen sind die Reduktion von NO durch NH3 sowie die Oxidation, partielle Oxidation und Aziridation von ungesättigten Kohlenwasserstoffe (Styren, Propen, Cyclohexen). Drittens wollen wir die Möglichkeit ausloten, diese Reaktionen an bimetallischen Gold-Palladium Clustern (AunPd1,2, PdnAu1,2) zu untersuchen. Schließlich planen wir multifunktionelle Modellkatalysatoren zu entwickeln, die aus größenselektierten Clustern unterschiedlicher elementarer Zusammensetzung, Größe und chemischer Funktionalität bestehen. Auf diese Art hoffen wir, Modellkatalysatoren für komplexere katalytische Prozesse herzustellen. Die zu unter-suchenden Prozesse sind für den Drei-Weg-Katalysator relevant und bestehen aus den Reaktionen: CO+O2, CO+NO, C4H10+O2. Der gegenseitige Einfluss dieser Reaktionen sowie der Effekt des ’non-reactive reverse spill-overs’ sind unbekannt und deren Untersuchungen sollen weitere Schwerpunkte dieses Antrags bilden.

在Fortsetzung zu den Forschungsarbeiten，die we ir in der der der der ersten Periode des vorliegenden Projekts durchgeführt haben，fokussieren uns un un un diestem Antrag auf die Untersuchung von chemischen，kinetischen and katalytischen Eigenschaften von massenselektierten，geträgerten，metallischen and bimetallischen Eigenschern im thermischen Regime.我们会在第一个实验阶段完成对艺术的复杂性研究。在第一个实验中，我们将用一氧化碳还原NO，并得到一个大的铂和一个小的碳。由于双无反应反向溢出效应的影响，我们在第一个反相周期中的理论已被证明，并且这种反应已被韦尔登所证实。因此，需要使用微动力学模型来解决Reaktivitäten的问题。一个非常简单的方法是用一个大规模的反应数据，我们对钯簇的催化剂进行了相对较好的温度分析。在两个实验中，我们将对经典的CO反应进行复杂的反应。Mögliche Reaktionen sind die Reduktion von NO durch NH3 sowie die Oxidation，partielle Oxidation und Aziridation von ungesättigten Kohlenwasserstoffe（Styren，Propen，Cyclohexen）.我们希望通过这种方法来制备双金属金钯络合物（AunPd 1，2，PdnAu 1，2）。Schließlich planen wir multifunktionelle Modellkatalysatoren zu entwickeln，die aus größenselektierten planet unterschooledlicher elementarer Zusammensetzung，Größe und chemischer Funktionalität bestehen.在我们的艺术作品中，我们为复杂的催化过程建模。Die zu unter-suchenden Prozesse sind für den Drei-Weg-Katalysator relevant and bestehen aus den Reaktionen：CO+O2，CO+NO，C4H10+O2.非反应性反向溢出效应对反应性的影响是不可忽视的，因此，非反应性反向溢出效应可以在很大程度上消除应力。