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Photochemische Aktivierung und oxidative Spaltung von N2 und CH4 in homogener Lösung unter Verwendung von Metallkomplexen als stöchiometrische und katalytische Reagenzien

使用金属配合物作为化学计量和催化试剂，在均相溶液中光化学活化和氧化裂解 N2 和 CH4

基本信息

批准号：
192382600
负责人：
Professor Dr. Arnd Vogler (†)
金额：
--
依托单位：
Institut für Anorganische Chemie
依托单位国家：
德国
项目类别：
Research Grants
财政年份：
2011
资助国家：
德国
起止时间：
2010-12-31 至 2013-12-31
项目状态：
已结题

来源：
https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/192382600?language=en
关键词：
Photochemische Aktivierung und oxidative Spaltung

项目摘要

Im Rahmen des beantragten Projektes wollen wir versuchen, Stickstoff und Methan photochemisch zu aktivieren und zu spalten. An den Schlüsselschritten sind redoxaktive Metallkomplexe beteiligt. Dabei sollen oxidative Spaltungen im Vordergrund stehen. Schließlich ist beabsichtigt, die oxidativen Trennungen mit geeigneten reduktiven Teilschritten zu einem Kreisprozess zu kombinieren, um Photokatalysen zu ermöglichen. Im Idealfall könnte die Spaltung von N2 zu einer Disproportionierung führen:N2 + 2 H2O -→ 2 −IIINH4+ N+IIIO2− (1)Die Produkte in den Oxidationsstufen −III und +III sollten zunächst durch Koordination stabilisiert werden, z.B.:[NH3)5OsN2]2+ OsO4 -hν-→ [NH3)5Os(IIINO+)]3+ [OsO3(−IIIN)]− (2)Die oxidative Spaltung von Alkanen ist in einem thermischen Prozess mit OsO4 bei höheren Temperaturen bereits gelungen. Allerdings konnte die Oxidation auf der Stufe der Alkoholbildung nicht gestoppt werden. Bei einer Photolyse bei Raumtemperatur sollte der selektive Ablauf sehr viel aussichtsreicher sein:CH4 + OsVIIIO4 -→ CH3OH + OsVIO3 (3)Für die Reoxidation von Os(VI) kommen insbesondere zwei potentielle Photolysen mit Wasser oder Sauerstoff als Oxidationsmittel in Betracht.

我们将通过光化学、胶粘剂和甲烷来激发和分解这些项目。一个Schlüsselschritten sind redoxaktive Metallkomplexe beteiligt.大北解决了Vordergrund stehen的氧化Spaltungen。Schließlich is beabisichtigt，die oxidativen Trennungen mit geeigneten reduktiven Teilschritten zu einem Kreisprozess zu kombinieren，um Photokatalysen zu ermöglichen.在理想情况下，N2的分解形成一个歧化反应：N2 + 2 H2O-→ 2 − IIINH4 + N + IIIO2 − （1）Die Produkte in den Oxidationsstufen − III und + III sollten zunächst durch Koordination stabilisiert韦尔登，z.B.：[NH3）5OsN2] 2 + OsO4-h ν-→ [NH3）5Os（IIINO+）] 3 +[OsO3（− IIIN）] − （2）烷烃的氧化分解是在高温下用OsO_4进行的热处理过程中进行的。所有这些都不能阻止醇类物质的氧化。在室温下选择性烧蚀的光分解过程中，CH_4 + OsVIIIO_4-→ CH_3OH + OsVIO_3（3）对Os（VI）的再氧化作用具有两种可能的光分解作用，即瓦塞尔或Sauerstoff在Betracht的氧化作用。