Photochemische Aktivierung und oxidative Spaltung von N2 und CH4 in homogener Lösung unter Verwendung von Metallkomplexen als stöchiometrische und katalytische Reagenzien

使用金属配合物作为化学计量和催化试剂，在均相溶液中光化学活化和氧化裂解 N2 和 CH4

• 批准号: 192382600
• 负责人: Professor Dr. Arnd Vogler (†)
• 金额: --
• 依托单位: Institut für Anorganische Chemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2011
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2010-12-31 至 2013-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/192382600?language=en
• 关键词: Photochemische; Aktivierung; und; oxidative; Spaltung

Im Rahmen des beantragten Projektes wollen wir versuchen, Stickstoff und Methan photochemisch zu aktivieren und zu spalten. An den Schlüsselschritten sind redoxaktive Metallkomplexe beteiligt. Dabei sollen oxidative Spaltungen im Vordergrund stehen. Schließlich ist beabsichtigt, die oxidativen Trennungen mit geeigneten reduktiven Teilschritten zu einem Kreisprozess zu kombinieren, um Photokatalysen zu ermöglichen. Im Idealfall könnte die Spaltung von N2 zu einer Disproportionierung führen:N2 + 2 H2O -→ 2 −IIINH4+ N+IIIO2− (1)Die Produkte in den Oxidationsstufen −III und +III sollten zunächst durch Koordination stabilisiert werden, z.B.:[NH3)5OsN2]2+ OsO4 -hν-→ [NH3)5Os(IIINO+)]3+ [OsO3(−IIIN)]− (2)Die oxidative Spaltung von Alkanen ist in einem thermischen Prozess mit OsO4 bei höheren Temperaturen bereits gelungen. Allerdings konnte die Oxidation auf der Stufe der Alkoholbildung nicht gestoppt werden. Bei einer Photolyse bei Raumtemperatur sollte der selektive Ablauf sehr viel aussichtsreicher sein:CH4 + OsVIIIO4 -→ CH3OH + OsVIO3 (3)Für die Reoxidation von Os(VI) kommen insbesondere zwei potentielle Photolysen mit Wasser oder Sauerstoff als Oxidationsmittel in Betracht.

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项目成果

Photolysis of aqueous [Os(NH3)5(N2)]2+: Dismutation of coordinated dinitrogen

[Os(NH3)5(N2)]2 水溶液的光解：配位二氮的歧化

• DOI: 10.1016/j.ica.2012.04.021
• 发表时间: 2012
• 期刊: Inorganica Chimica Acta
• 影响因子: 2.8
• 作者: H. Kunkely;A. Vogler
• 通讯作者: A. Vogler

Photochemical reductive elimination of [PtIV(NH3)4(NH2)Cl]2 +: Photogeneration of hydrazine

• DOI: 10.1016/j.inoche.2012.12.007
• 发表时间: 2013-03
• 期刊: Inorganic Chemistry Communications
• 影响因子: 3.8
• 作者: H. Kunkely;A. Vogler

Photooxidation of Methane to Methanol by Perrhenate in Water under Ambient Conditions

常温条件下水中高铼酸盐光氧化甲烷生成甲醇

• DOI: 10.5560/znb.2013-3104
• 发表时间: 2013
• 期刊: Zeitschrift für Naturforschung B
• 作者: H. Kunkely;A. Vogler
• 通讯作者: A. Vogler

Photolysis of Zn(8-quinolinolate)2(H2O)2 in non-aqueous solution. Photoactivation of hydrolysis

Zn(8-羟基喹啉)2(H2O)2 在非水溶液中的光解 水解的光活化

• DOI: 10.1016/j.inoche.2014.04.013
• 发表时间: 2014
• 期刊: Inorganic Chemistry Communications
• 影响因子: 3.8
• 作者: A. Vogler

Photolysis of Zeise salt in aqueous solution: Photocatalysis of the hydration of olefins to alcohols

• DOI: 10.1016/j.inoche.2012.07.040
• 发表时间: 2012-10
• 期刊: Inorganic Chemistry Communications
• 影响因子: 3.8
• 作者: H. Kunkely;A. Vogler