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Photochemische Aktivierung und oxidative Spaltung von N2 und CH4 in homogener Lösung unter Verwendung von Metallkomplexen als stöchiometrische und katalytische Reagenzien

使用金属配合物作为化学计量和催化试剂，在均相溶液中光化学活化和氧化裂解 N2 和 CH4

基本信息

批准号：
192382600
负责人：
Professor Dr. Arnd Vogler (†)
金额：
--
依托单位：
Institut für Anorganische Chemie
依托单位国家：
德国
项目类别：
Research Grants
财政年份：
2011
资助国家：
德国
起止时间：
2010-12-31 至 2013-12-31
项目状态：
已结题

来源：
https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/192382600?language=en
关键词：
Photochemische Aktivierung und oxidative Spaltung

项目摘要

Im Rahmen des beantragten Projektes wollen wir versuchen, Stickstoff und Methan photochemisch zu aktivieren und zu spalten. An den Schlüsselschritten sind redoxaktive Metallkomplexe beteiligt. Dabei sollen oxidative Spaltungen im Vordergrund stehen. Schließlich ist beabsichtigt, die oxidativen Trennungen mit geeigneten reduktiven Teilschritten zu einem Kreisprozess zu kombinieren, um Photokatalysen zu ermöglichen. Im Idealfall könnte die Spaltung von N2 zu einer Disproportionierung führen:N2 + 2 H2O -→ 2 −IIINH4+ N+IIIO2− (1)Die Produkte in den Oxidationsstufen −III und +III sollten zunächst durch Koordination stabilisiert werden, z.B.:[NH3)5OsN2]2+ OsO4 -hν-→ [NH3)5Os(IIINO+)]3+ [OsO3(−IIIN)]− (2)Die oxidative Spaltung von Alkanen ist in einem thermischen Prozess mit OsO4 bei höheren Temperaturen bereits gelungen. Allerdings konnte die Oxidation auf der Stufe der Alkoholbildung nicht gestoppt werden. Bei einer Photolyse bei Raumtemperatur sollte der selektive Ablauf sehr viel aussichtsreicher sein:CH4 + OsVIIIO4 -→ CH3OH + OsVIO3 (3)Für die Reoxidation von Os(VI) kommen insbesondere zwei potentielle Photolysen mit Wasser oder Sauerstoff als Oxidationsmittel in Betracht.

我是Rahman des Beantragten Projektes wollewire wire verincen，Stickstoff and metan PS isch zu aktivieren and zu spalten.一个Schlüsselschritten Sind氧化还原金属络合物。大北索伦氧化斯伯顿原为Vordergrund stehen。Schlie？lich is be ababichtigt，die氧化in trennungen MIT geeigneten reduktiven Teilschritten zu einem Kreisprozess zu kombinieren，um Photokatalysen zu ermöglichen.I m Idedefall könntte die Spaltung von N 2 zu einer Disproporierung führen：n2+2 H2O-→2−IIinH4+N+IIIO2−(1)在氧化过程中的晶片产品−III和+III Sollten zunächst Durch Kodiserilisiert，Z.B.：[NH_3)5OsN_2]2+OsO_4-hν-→[NH_3)5OS(IIINO+)]3+[OsO_3(−II in)]−(2)晶片氧化Spaltung von Alkanist on Alkanist in Eintherchen Prochess MIT Obee4öh Heren Temperaturen beregen。所有人都知道自己的氧化行为是错误的。光解是一种选择性的光催化氧化反应：CH_4+OsV_3O_4-→CH_3OH+OsV_2O_3(3)Für die再氧化von Os(VI)是一种潜在的光催化氧化反应。