Untersuchungen zur Substruktur von M-H Clustern

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Metallische Cluster liegen im Grenzgebiet zwischen dem einzelnen Atom und dem Festkörper. Ihre physikalischen Eigenschaften unterscheiden sich drastisch von denen des massiven Systems, was auf den hohen Anteil von Oberflächen zurückzuführen ist. Jüngste Untersuchungen deuten an, dass sich ein Oberflächenbereich, der sich vermutlich über 2-3 Atomlagen erstreckt, deutlich gegenüber dem Clusterinneren veränderte Eigenschaften aufweist. Über die Eigenschaften dieser Oberflächenbereiche von Clustern ist bislang wenig bekannt. Ebenfalls wenig untersucht ist das thermodynamische Verhalten binärer Cluster. Mit dem im Mittelpunkt des Antrages stehenden Modellsystem Palladium-Wasserstoff sind wir in der Lage, bei Raumtemperatur den Gleichgewichtszustand in solchen binären Clustern vergleichsweise einfach zu erreichen. Dabei ergeben sich interessante, neue Fragen zur Löslichkeit und Phasenseparation in Systemen mit stark reduzierten Dimensionen: Gibt es eine Phasenseparation im klassischen Sinne auch in kleinen binären Clustern? Kann ein binärer Cluster durch eine Kern-Hüllen-Zerlegung beschrieben werden? Welche Eigenschaften hat der Hüllenbereich? Welchen Einfluss hat die Ligandenhülle auf dasthermodynamische Verhalten binärer Cluster? Die Bestimmung der kritischen Temperatur des Systems Cluster-Wasserstoff stellt einen Kernpunkt des Projektantrages dar. Es soll untersucht werden, ob sich das Verhalten der M-H Cluster durch eine abgesenkte kritische Temperatur interpretieren lässt. Hierbei soll die Struktur der Cluster besonders berücksichtigt werden. Wichtig ist zur Beantwortung dieser aktuellen Frage der Einfluss des Stabilisators, d.h. der Ligandenhülle, auf den Oberflächenbereich, auf die Gitterstruktur und Morphologie und die Phasenstabilitäten der M-H Cluster untersucht werden. Wir wollen uns in diesem Antrag auf die Untersuchung des mechanischen Einflusses konzentrieren. Die Untersuchung dieser Fragen soll sowohl experimentell als auch theoretisch angegangen werden. Als experimentelle Methoden sollen neben Gasvolumetrie und Gravimetrie insbesondere die Neutronen- und die Synchrotronstreuung eingesetzt werden. Zur theoretischen Behandlung sollen Molekulardynamik-Simulationen durchgeführt werden sollen. Mit Wasserstoff als Legierungskomponente kann während des Experimentes und in der Theorie die Wasserstoffkonzentration erhöht und so Oberflächenplätze, Sub-Surface Plätze und Plätze im Inneren schrittweise belegt werden. So kann Wasserstoff als Sonde für die verschiedenen Platzenergien eingesetzt werden. Neben dem grundlegenden Verständnis der Physik binärer Cluster haben die geplanten Arbeiten auch für die heterogene Katalyse, etwa in Brennstoffzellen, eine besondere Bedeutung.