Percolation of palladium microstructures by hydrogen-induced lattice expansion - experimental and theoretical studies

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Palladium ist in der Lage, große Mengen Wasserstoff reversibel zu absorbieren. Die Absorption bewirkt eine mit der Wasserstoff-Konzentration zunehmende Dehnung des Pd- Gitters, die beim Phasenübergang von der Festkörperlösung zum Hydrid aufgrund des Konzentrationssprunges sprunghaft erfolgt. Die Gitterdehnung soll hier genutzt werden, um eine an der Perkolationsgrenze befindliche diskontinuierliche Pd-Schicht perkolieren zu lassen und damit im Idealfall durch die Erzeugung metallischer Leitungspfade eine große Widerstandsreduktion in der Schicht zu induzieren. Je schärfer die Perkolationsschwelle in der diskontinuierlichen Schicht eingestellt ist, desto schmaler sollte der H2-Druckbereich sein, in dem die Widerstandsänderung erfolgt. Dieser Effekt ließe sich praktisch bei der Konstruktion von Wasserstoffsensoren oder -Schaltern anwenden.Das Ziel des hier vorgeschlagenen Projektes besteht darin, diskontinuierliche Pd-Schichten hinsichtlich ihrer H2-Sensoreigenschaften zu optimieren. Optimiert werden soll dabei zum einen die Amplitude der Widerstandsreduktion, und zum anderen sollen die Möglichkeiten untersucht werden, die Plateaudrücke des Phasenübergangs gezielt zu modifizieren. Darüber hinaus sollen nun zusätzlich grundlegende Fragestellungen zu den H-induzierten Deformationsmechanismen und zur H-Verteilung in Pd-Nanostrukturen bearbeitet werden. Verknüpft mit der experimentellen Realisierung dieser Vorhaben stehen auch weiterhin theoretische Fragestellungen im Blickfeld, die die in diskontinuierlichen Schichten überhaupt auftretenden elektrischen Leitungsmechanismen und die thermodynamischen Randbedingungen der Wasserstoffabsorption in Palladium betreffen. Aufbauend auf den Kenntnissen über die Leitungsmechanismen, die im Rahmen der ersten Förderperiode bereits umfassend ausgearbeitet wurden, sollen jetzt gezielt Pd-Schichten mit einer geschärften Perkolationsschwelle hergestellt werden, bei denen durch geeignete Substratwahl (Saphir) überlagerte Leitungsmechanismen weitgehend unterdrückt werden sollen. In der ersten Antragsperiode gewonnene Kenntnisse über die Thermodynamik der Wasserstoffabsorption in Pd-Schichten, die sich infolge der Haftung der Schicht auf einem Substrat signifikant von den Bulk-Eigenschaften unterscheidet, ermöglichen die Einstellung des Arbeitsbereiches der Wasserstoffsensoren.Im Rahmen des Projektes kommen bei der Pd-Schichtherstellung drei verschiedene Methoden zum Einsalz: Die etablierten Techniken des Sputterns und der Agglomeration diskontinuierlicher Schichten, und darüber hinaus das Sputtern kolumnarer Nanostrukturen unter streifendem Einfall. Insbesondere für kolumnare Pd-Nanostrukturen mit einem für die Sensoreigenschaften besonders günstigen Aspektverhältnis erwarten wir aufbauend auf den in der ersten Förderperiode erzielten experimentellen und theoretischen Ergebnissen eine Maximierung des Widerstandseffektes.