Reaktionsmechanismen der partiellen Oxidation und autothermen Reformierung von höheren Aliphaten

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Die Bedeutung von kompakten und energiesparenden Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff, Synthesegas und Olefinen aus flüssigen Brennstoffen nimmt derzeit rasant zu und zwar aufgrund deren Bedarfs in Brennstoffzellen, als Kraftstoffzusätze und zur Abgasreinigung. Höhere Aliphate, Hauptbestandteile von Diesel und Benzin, lassen sich effizient durch katalytisch unterstützte Partialoxidation über Edelmetallen wie Rhodium reformieren als auch in chemische Grundstoffe umwandeln. Die Umsetzung findet in Millisekunden bei 700 °C bis 1200 °C sowohl auf dem Katalysator als auch in der Strömung statt. Aufgrund der komplexen Wechselwirkung zwischen homogenen und heterogenen Reaktionen sowie den Transportvorgängen konnten viele experimentelle Befunde bisher nicht interpretiert werden. Nur mit auf dem molekularen Geschehen aufbauenden Modellen wird es gelingen, diese Hochtemperaturkatalyse besser zu verstehen und damit deren technische Realisierung und Optimierung zu unterstützen.Ziel des Vorhabens ist es, die partielle Oxidation und autotherme Reformierung von höheren Aliphaten in mit Rhodium beschichteten Wabenstrukturen zu untersuchen und die elementaren Reaktionsmechanismen in der Gasphase und auf der Oberfläche sowie deren Kopplung aufzuklären. Basierend auf Experimenten an Strömungsreaktoren, quantenmechanischen Berechnungen und der automatisierten Generierung von Reaktionspfaden werden detaillierte Reaktionsmechanismen für die chemischen Prozesse in der Gasphase und auf dem Katalysator entwickelt. Damit werden die Reaktoren quantitativ unter technisch relevanten Bedingungen simuliert und Hinweise zur Verfahrensoptimierung gegeben.