Molekulardynamische Charakterisierung der Verteilung, Struktur und Dynamik wässrig-organischer Lösungsmittelgemische in hydrophilen Mesoporen

点击翻译按钮获取中文摘要

In dem Projekt wird die Gleichgewichtsverteilung, strukturelle Organisation und Dynamik von binären (wässrig-organischen) Lösungsmittelgemischen in hydrophilen (kieselgelbasierten) Mesoporen mithilfe molekulardynamischer Simulationen untersucht. Der Einfluss des Porendurchmessers (30–200 Å) und der chemischen Oberflächenmodifikation, des Lösungsmittelsystems (Wasser-Acetonitril, Wasser-Methanol) und seiner Zusammensetzung, sowie zugefügter Pufferionen und ihrer Konzentration wird charakterisiert über lokale und mittlere Dichteverteilungen, Wasserstoffbrückenbindung, Dipolorientierung und diffusive Mobilität der Lösungsmittelmoleküle. Der Übergang von oberflächendominiertem zu „bulk“-ähnlichem Verhalten mit zunehmendem Porendurchmesser, sowie Verteilung, Struktur und Dynamik der Lösungsmittelmoleküle in den Mesoporen relativ zum Porenaußenraum bei systematisch variierter Zusammensetzung der Lösungsmittelgemische werden quantifiziert. Man versteht darüber hinaus auf molekularer Ebene den Einfluss der chemischen Oberflächenmodifikation auf die Verteilung, Struktur und Dynamik der fluiden Phase (Lösungsmittelmoleküle und Ionen) in Oberflächennähe; der Einfluss der Größe, Polarität und Ladung der Oberflächenmodifikation wird herausgearbeitet. Lösungsmittelsysteme, Puffer, Mesoporengrößen und Oberflächenmodifikationen spiegeln dabei typische Arbeitsbedingungen in der „hydrophilen Interaktionschromatographie“ wieder und verknüpfen so fundamentale Fragestellungen mit hohem Anwendungspotential bei der Entwicklung chromatographischer Trennprozesse.