Gezielte Variation statischer und dynamischer Eigenschaften von Doppelprotonentransferreaktionen mit plateauartigen Energieprofilen

具有平台状能量分布的双质子转移反应的静态和动态特性的有针对性的变化

• 批准号: 27316451
• 负责人: Professor Dr. Bernd Hartke
• 金额: --
• 依托单位: Institut für Physikalische Chemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2005-12-31 至 2009-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/27316451?language=en
• 关键词: Gezielte; Variation; statischer; und; dynamischer

Nach traditioneller Ansicht verlaufen chemische Reaktionen von den Edukten über eine Energiebarriere einfacher Form (z.B. Eckart-Potential) zu den Produkten. Tatsächlich kann aber das lokale Maximum einer solchen Barriere einem Plateau nahezu konstanter Energie weichen. Derartige Energieprofile wurden bei Doppelprotonentransferreaktionen gefunden, die unter anderem für die Biochemie von Bedeutung sind. Für diese plateaubildenden molekularen Systeme sind besondere statische und dynamische Eigenschaften zu erwarten, die hier gegen Standardsituationen(z.B. synchrone oder schrittweise Mechanismen) abgegrenzt werden sollen. Die geplanten Untersuchungen verlangen einige programmtechnische Erweiterungen bezüglich der Potentialflächengenerierung und basieren auf einer Kombination aus ab initio-quantenchemischen Berechnungen solcher volldimensionaler Flächen und quantenmechanischen Simulationen der Dynamik in allen relevanten Freiheitsgraden. Die a priori-Berechnung der Potentialflächen in Kombination mit der Quantendynamik ermöglicht die direkte Untersuchung der Zusammenhänge zwischen Potentialform und dynamischem Verhalten. Dies erlaubt eine gezielte Veränderung dieser Systeme zur Optimierung nachweisbarer Effekte, und damit eine unmittelbare Vorbereitung experimenteller Untersuchungen von Plateausystemen.

Nach 传统的Ansicht verlaufen chemische Reaktionen von den Edukten über eine Energiebarriere einfacher Form (z.B. Eckart-Potential) zu den Produkten。它可以最大程度地减少高原上的能量。 Derartige Energieprofile wurden bei Doppelprotonentransferreaktionen gefunden，die unterem für die Biochemie von Bedeutung sind。 Für diese Plateaubildenden molecularkularen Systeme sind besondere statische und Dynamische Eigenschaften zu erwarten, die hier gegen Standardsituationen (z.B. synchrone oder schrittweise Mechanismen) abgegrenzt werden sollen.该技术程序技术是从头开始与量子化学的基础组合，以在所有相关的自由度中进行动态模拟和动态模拟。潜在形态的先验分析与量子动力的结合直接揭示了潜在形式和动态状态的实现。在此之前，我们对系统进行了优化，并在高原系统中进行了实验。