Hochrepetierendes, spektral durchstimmbares Femtosekunden-Lasersystem

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Wir entwickeln nichtlineare Spektroskopiemethoden und wenden sie an, um kohärente Phänomene zeitaufgelöst zu studieren, insbesondere bei gleichzeitig hoher räumlicher Auflösung. Die von uns demonstrierte kohärente zweidimensionale (2D) Nanoskopie verwendet zeitaufgelöste Photoemissionselektronenmikroskopie (PEEM), um 2D Spektroskopie unterhalb der optischen Beugungsgrenze zu realisieren [Science 333, 1723 (2011)]. Dieser Ansatz hat das Potential, Transportvorgänge in molekularen Aggregaten oder nano-strukturierten Proben mit Nanometer räumlicher und Femtosekunden zeitlicher Auflösung zu untersuchen. Trotz inkohärenter Detektion der Elektronen bleibt die Kohärenzinformation der nichtlinearen Signale aufgrund der kohärenten Anregungspulsfolgen gewahrt. Bisherige Experimente fanden am PEEM des Kooperationspartners M. Aeschlimann in Kaiserslautern statt, allerdings waren dort Messungen nur wenige Wochen im Jahr möglich und die räumliche Auflösung von 40 nm genügte nicht für molekulare Systeme. Aktuell erwerben wir ein aberrationskorrigiertes PEEM mit 5 nm Auflösung (Finanzierung gesichert über ERC Consolidator Grant). Für Experimente an molekularen Systemen ist ein spektral durchstimmbares und breitbandiges Femtosekunden-Lasersystem erforderlich um eine Anpassung an die molekularen Absorptionseigenschaften zu ermöglichen. Die PEEM-Technik wiederum erfordert hohe Repetitionsraten, da pro Laserpuls nur wenige Elektronen ausgelöst werden dürfen, um Bildverzerrungen durch Raumladungseffekte zu vermeiden.