Optimization of conductive properties by controlling the valence of metal elements in oxide semiconductors and application to photovoltaic devices

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本研究では、電気化学成長（ECD）法によって太陽電池や光触媒へ応用可能な半導体である亜酸化銅（Cu2O）薄膜を作成します。ECD法は、原料の使用効率が高くかつ低消費電力でグリーンな製膜法です。またCu2Oは、人体に有害な元素や希少元素を含まず原料コストも小さいという、太陽電池などの大面積素子に適した化合物半導体の一つですが、半導体としての特性制御の難しさが課題です。銅（Cu）の酸化は、+1価の銅からなる亜酸化銅（Cu2O）、+2価の銅からなる酸化銅（CuO）の順に進行します。しかし一般には一様に酸化が進まず、Cu2Oが支配的であっても他の２状態が必ず存在し、不純物が存在することに近い影響をおよぼすため、これらの種と量の制御ができなければ実用化は困難です。これに対して本研究で用いるECD法は、水溶液中で生じる電気化学反応を利用します。電気化学反応では、電解液中に存在するイオン種が決まれば、理論的には液体ならびに結晶が成長する電極の状態によってその価数や酸化状態が一意に決定されます。特に電解液濃度、電解液のpHと電極に印加される電位が支配的条件で、電解液濃度を一定とした場合に他の二つのパラメーターを両軸にとって各酸化物種やイオンの価数が安定な領域の境界を示した電位-pH図が、各種元素に対して作成されています。生成条件の実際の境界は理論計算からずれることが多くあり、実用研究に向けては実験的な検証と補正が必須です。本研究ではCuに対する電位-pH図におけるCu2O安定領域の境界を明確にし、それを跨ぐように成長条件を行き来させることで、両側の物質、すなわち0価のCuとCu2+からなるCuOを任意の割合で含んだ状態を実現する事で、Cu2Oの電気伝導特性を制御する事を目的とします。現在までに、ｐHを一定とし印加電位を変化させてCu2Oを主相とする薄膜を得ることに成功しています。