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Devlopment of Molecular Catalysts Promoting Consecutive Reductions of Carbon Dioxide with High Selectivity

开发促进二氧化碳连续高选择性还原的分子催化剂

基本信息

批准号：
21K05100
负责人：
山内幸正
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

近年、持続可能な脱炭素社会の実現を目指し、地球温暖化の主要因であるCO2の有用化合物への変換反応に関する研究が盛んに行われている。金属錯体などの分子性触媒については、分子レベルの反応制御に基づき高選択的なCO2還元が可能である。その一方で、その研究例のほとんどがCOやギ酸などの２電子還元生成物を与え、メタノール、メタン（６、８電子還元生成物）を生成する分子性触媒系はほとんど報告されていない。そこで、本研究ではCO2雰囲気下でCo(I)種形成に伴い安定なカルボニル（CO）中間種を形成し後続の逐次的な還元反応が期待される錯体触媒のCO2還元反応に対する機能評価を行った。まず、光化学的なCO2還元反応に対する触媒特性の評価を行ったところ、CO2還元反応に対する触媒活性を示した。続いて、サイクリックボルタンメトリー（CV）を行ったところ、Ar雰囲気下において４段階の可逆的な酸化還元波を示した。次に、CO2雰囲気下で同様の測定を行ったところ、配位子還元に伴ったCO2還元に起因する電流値の増大が観測された。次に、CO2雰囲気下で定電位電解を行い還元生成物の分析を行った。その結果、CO以外の多電子還元に伴うガス／液相生成物は確認されなかった。その理由として、配位子還元に伴いCOを放散することが各種反応解析から明らかとなった。一方で、錯体触媒反応場にCOが強固に捕捉され続けるかについては、多種の錯体触媒に対し量子化学計算を行うことである程度予測できることを見出した。

In recent years, research on the conversion of useful compounds such as CO2 into carbon dioxide, which is the main cause of global warming, has been carried out intensively. Metal complexes and molecular catalysts are highly selective in CO2 reduction. A molecular catalyst system for the formation of CO, CO, CO In this study, we evaluated the function of Co(I) species formation in CO(I) medium under CO2 atmosphere, and expected the sequential reduction of CO (I) intermediate species after CO (I) intermediate species formation. Evaluation of catalytic properties of CO2 reduction catalyst and photochemical reaction catalyst 4-stage reversible acidification wave is shown under Ar ~(2 +) and Ar ~(2 +). In addition, CO2 reduction caused the increase in current value. Analysis of the products of electrolysis at constant potential under CO2 atmosphere The results show that the multi-electron reduction of CO is not the same as that of liquid phase products. The reason for this is that the ligand is reduced and CO is released. One side of the catalyst, the other side of the catalyst.

项目成果

期刊论文数量（24）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

新規Co-NHC錯体の合成と光水素生成触媒機能

新型Co-NHC配合物的合成及光产氢催化功能

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Masaki Yoshida;Mari Kimura;Atsushi Kobayashi;Masako Kato;小泉風音・吉田枝実花・中井大央・松尾司;佐藤想真・古川慎悟・齊藤考亮・高瀬舞・馬渡康輝;河村佳央理・山内幸正・酒井健
通讯作者：
河村佳央理・山内幸正・酒井健

Photochemical and Electrochemical Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by Co-NHC Complexes

Co-NHC 配合物催化水的光化学和电化学析氢