Design of temperature-responsive nanocapsules controlling permeation of water-soluble compounds

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本研究では，下限臨界溶液温度（LCST）型の温度応答挙動を示すポリマーと上限臨界溶液温度（UCST）型の温度応答挙動を示すポリマーを構造に組み込んだ水に溶解する乳化剤を合成し，これを用いて油中水分散型（W/O）エマルションを形成させた後，その界面架橋により温度に応答するナノカプセルの調製を試みている。本年度の研究実績を以下にまとめる。【低温透過型ナノカプセル】温度とナノカプセルの粒径との相関を動的光散乱測定により評価したところ，ナノカプセルを形成している側鎖PEGポリマーの相転移温度である37℃付近から粒径の増大が確認された。これは，温度上昇にともなうナノカプセル分散液の濁度の上昇とよい相関を示した。これらの結果から，温度上昇に伴ってカプセル膜が疎水化し，疎水性相互作用によりカプセルの凝集が生じることがわかった。【高温透過型ナノカプセル】UCST型の相転移を示すポリマーを得るために，側鎖にアンモニウム塩と硫酸基とを有するメタクリレート（SaB）の可逆的付加開裂連鎖移動（RAFT）重合による合成を検討した。ポリマーを合成する際の連鎖移動剤の影響を検討したところ，ドデシル基を有するトリチオカーボネート型の連鎖移動剤を用いて合成したポリマーは，ジチオベンゾエート型の連鎖移動剤を用いて合成したものと比較して温度応答挙動のヒステリシスが非常に大きいことがわかった。したがって，ポリマー末端のRAFT剤の構造が温度応答挙動に大きな影響を与えることがわかった。この結果から，高温透過型ナノカプセルを調製するためには，ジチオベンゾエート型の連鎖移動剤を用いることが好ましいことがわかった。また，側鎖PEGメタクリレートとSaBとのブロック共重合体を合成して，これを用いてW/Oエマルションを経由してナノカプセルを形成できることも見出した。