Development of all-solid-state Z-scheme photocatalytic systems using coordination compounds

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光触媒を利用した光-化学エネルギー変換の実現に向けて、本研究では2種類の光触媒と導電性材料を接合させた全固体型二段階励起光反応系の開発を行っている。この上で特に、本研究では光触媒間での電子移動を担う導電性材料を位置選択的に配置することならびに導電性材料に利用できるものとして配位化合物が従来用いられてきた金属やグラフェンなどに加えて候補となることを示すことを目指して研究を進めており、初年度は構成金属イオンや酸化還元電位の設計自由度の高さならびに表面への化学修飾が可能であることを背景に配位化合物として利用することを決定した。これを背景に、今年度はプルシアンブルー類縁体を担持した光触媒による光反応および全固体型二段階励起光反応系の構築に向けた光触媒表面の化学的特性の制御ならびに接合の検討を進めた。この結果、プルシアンブルー類縁体を担持した光触媒による光反応では犠牲剤の存在する半反応条件下においてプルシアンブルーの存在により水素ならびに酸素の発生速度が増加し、光水分解に向けて光触媒とプルシアンブルー間での電子移動が有効に機能することを確認した。また、これに付随して行った検討により、プルシアンブルー担持は窒素還元による光アンモニア合成にも効果的であることを見出した。また、接合に向けた光触媒表面の化学的特性の制御では、対象光触媒の表面にシラン化合物等を反応させ目的官能基の修飾を行った。さらに作製した光触媒は分光測定やゼータ電位測定などによる表面化学特性の検討を行い、来年度の接合試料作製に向けて基盤となる知見を収集した。