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界面電子移動過程の制御に基づくユビキタス元素利用多電子移動触媒の開発

基于界面电子转移过程控制的普遍元素多电子转移催化剂的开发

基本信息

批准号：
12J10938
负责人：
高嶋敏宏
金额：
$ 0.77万
依托单位：
University of Yamanashi
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2012
资助国家：
日本
起止时间：
2012 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-12J10938/
关键词：
多電子移動反応電気化学振動分光反応機構

项目摘要

エネルギー変換反応において多電子移動反応は重要な役割を果たすことが知られているが、一方でその反応機構に対する理解の不足が高活性な触媒の開発を妨げている。そこで本研究では電気化学測定と分光測定を同時に測定することにより多電子移動反応の反応機構の検討を行った。具体的にはシリコンプリズムや金の表面を多電子移動触媒で被覆した電極材料を作成し、反応駆動下の電極触媒に全反射型赤外吸収分光や表面増強ラマン散乱分光などの振動分光を適用する測定手法を開発し、測定を行った。その結果、酸化マンガン表面では酸素発生条件下において水分子の水素結合状態が変化し、水素結合のネットワークを持たない孤立した水分子の割合が増加することを見出した。酸素発生反応生化学的な見地からも注目の高い反応であり、水分子のプロトンネットワークの反応への関与を示す同結果は自然界との比較からも示す興味深い知見であると考えている。また、同触媒上でメタノール酸化を行った場合には塩基性条件下においてのみ触媒表面へのメタノールの吸着が強く生じ、同時に酸化のための過電圧が大幅に減少することを明らかにした。この結果は今後酸性などの他条件下での活性向上に向けて材料設計の指針を与えるものと考えている。電気化学と振動分光を組み合わせた同様な研究は以前から報告されているが、それらのほとんどは単結晶金属の表面を利用したものに限られていた。それに対して、本研究で開発した手法は金属酸化物など多様な触媒に適用可能である。したがって、今後元素戦略上重要な種々の多電子移動触媒の反応機構を解明する上で有用な手法となると考えられる。

The multi-electron shift reaction is important for the development of high activity catalysts. In this study, we investigated the mechanism of electron mobility in electrochemistry and spectrophotometry. Specifically, the method for preparing electrode materials, electrode catalysts, total reflection type infrared absorption spectroscopy, surface enhancement spectroscopy, scattered spectroscopy, and vibration spectroscopy is developed and measured. As a result, under the condition of acid production, the binding state of water molecules changes, and the binding state of water molecules increases. The discovery of acid production and reaction biochemistry is the same as that of water molecules. In the case of acidification, the adsorption of the catalyst surface is strong, and the overvoltage of the acidification is greatly reduced. The results show that the activity under different conditions in the future is upward. The electric field is divided into two parts. In this study, we have developed a new method for the application of metal acidifiers and multi-catalysts. The mechanism of multi-electron mobility catalyst, which is an important element in the future, has been studied.