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界面電子移動過程の制御に基づくユビキタス元素利用多電子移動触媒の開発

基于界面电子转移过程控制的普遍元素多电子转移催化剂的开发

基本信息

批准号：
12J10938
负责人：
高嶋敏宏
金额：
$ 0.77万
依托单位：
University of Yamanashi
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2012
资助国家：
日本
起止时间：
2012 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-12J10938/
关键词：
多電子移動反応電気化学振動分光反応機構

项目摘要

エネルギー変換反応において多電子移動反応は重要な役割を果たすことが知られているが、一方でその反応機構に対する理解の不足が高活性な触媒の開発を妨げている。そこで本研究では電気化学測定と分光測定を同時に測定することにより多電子移動反応の反応機構の検討を行った。具体的にはシリコンプリズムや金の表面を多電子移動触媒で被覆した電極材料を作成し、反応駆動下の電極触媒に全反射型赤外吸収分光や表面増強ラマン散乱分光などの振動分光を適用する測定手法を開発し、測定を行った。その結果、酸化マンガン表面では酸素発生条件下において水分子の水素結合状態が変化し、水素結合のネットワークを持たない孤立した水分子の割合が増加することを見出した。酸素発生反応生化学的な見地からも注目の高い反応であり、水分子のプロトンネットワークの反応への関与を示す同結果は自然界との比較からも示す興味深い知見であると考えている。また、同触媒上でメタノール酸化を行った場合には塩基性条件下においてのみ触媒表面へのメタノールの吸着が強く生じ、同時に酸化のための過電圧が大幅に減少することを明らかにした。この結果は今後酸性などの他条件下での活性向上に向けて材料設計の指針を与えるものと考えている。電気化学と振動分光を組み合わせた同様な研究は以前から報告されているが、それらのほとんどは単結晶金属の表面を利用したものに限られていた。それに対して、本研究で開発した手法は金属酸化物など多様な触媒に適用可能である。したがって、今後元素戦略上重要な種々の多電子移動触媒の反応機構を解明する上で有用な手法となると考えられる。

エネルギー変 inversion reaction において multi-electron movement reaction は important なservice cut を fruit たすことが知られているが、One party's reaction mechanism に対する understands the lack of high activity catalyst の开発を hinders げている. This study is based on electrochemical measurement and spectroscopic measurement, simultaneous measurement, and multi-electron mobile reaction reaction mechanism. Specifically, the surface of the にはシリコンプリズムやGold is made of a multi-electron mobile catalyst coated electrode material and an electrode catalyst under reaction Total reflection type infrared absorption spectroscopy, surface enhanced scattering spectroscopy, and vibration spectroscopy are applicable to the measurement techniques of kaikai and kaixin. As a result, acidification of the surface of the malic acid is a change in the water binding state of the water molecules under the conditions where the acid is produced. , Hydrogen combination のネットワークをhold たないisolation したwater molecule のcut and increase することを见出した. Acid irritation reaction biochemistry's な见地からも NOTE の高い Reflection であり、Water molecule のプロトンネットワークのanti応への关 and をshowす Same resultはNatural natureとのComparisonからもshowすinteresting and deepいknowledgeであるとtestえている.また、Acidification of the same catalyst on the surface of the catalyst under basic conditions The タノールの absorbs strong く生じ, and at the same time acidifies the のための over-current pressure and greatly reduces the することを明らかにした.このRESULTS はThe acidic などのother conditions will lead to the でのactivity upward and にけて material design のを and えるものとtest えている. Electrochemistry and vibrational spectroscopy group research and previous reportsが、それらのほとんどは単Crystalline metal のsurfaceをutilize したものにlimit られていた. There is no possibility that the method used in this study can be applied to metal acid compounds and catalysts.したがって、It is an important element in the future strategy of the 々のmulti-electronic mobile catalyst and the reaction mechanism を Explain the useful な technique となるとtest えられる.