Synthesis of group IV clathrate and its application of optical devices as direct-transition semiconductor

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Siリッチ組成クラスレート薄膜作製のための新しい装置開発を進め、真空下におけるNa蒸気と600℃の基板（Siまたは非晶質Si膜）を反応させ、それに続く400℃付近での熱処理を可能にした。特にNaの真空蒸着と背面からIRランプによる加熱を同時に行い、蒸着後加熱を続けながらシャッターにより試料を小さな空間に封じることを可能にしているのが特徴である。構築した装置により、いくつかの条件で試料の作製を試みた結果、部分的にSiクラスレートの合成を確認している。並行して、既存のクラスレート作製装置によりGeリッチ組成の試料作製を行い、XRD、ラマン散乱、SEMにより構造・組成の評価を行うと共に、可視紫外吸収分光、赤外吸収分光、電気伝導度測定により光物性、電子物性の解明を行った。その結果、Si含有率の増加に伴う吸収端の高エネルギーシフトがはっきりと観測され、Si/Ge組成によるバンドギャップ制御の可能性を示した。電気伝導度の温度依存性からは、残存するNaの量に応じて金属的から半導体的な性質へと変遷する様子が観測され、Naの存在がクラスレートの電子物性に大きな影響を与えていることが明らかになった。GeクラスレートへのAlの不純物ドーピングについて、引き続き試料作製と評価を行った。XPS、SEM-EDXの分析より、Alが試料表面にAl2O3として多く析出し、これが電気伝導性に影響を及ぼしていることが示唆された。また、クラスレートの結晶子サイズはAlの添加により減少しており、結晶化プロセスにAlが影響を与えていることが明らかになった。