Chemistry of Lithium-ion conducting sulfide-based solid electrolyte by solution process

溶液法锂离子导电硫化物基固体电解质的化学

• 批准号: 21H01610
• 负责人: 忠永 清治
• 金额: $ 11.15万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01610/
• 关键词: 硫化物固体電解質; 全固体電池; 液相合成; 液相法

本研究では、リチウムイオン伝導性硫化物固体電解質の液相法での合成における化学を総合的に明らかにすることを目的としている。本年度は、昨年度に引き続き、Li2S、P2S5およびLiClなどを出発原料、アセトニトリルおよびテトラヒドロフランを溶媒して用いたサスペンション法およびサスペンション法と溶解・再析出法を組み合わせた液相法によるLi3PS4およびLi6PS5Clなどの硫化物系固体電解質の合成について検討をおこなった。さらに、新たな取り組みとして、異なる機械的特性の付与、あるいは、より高いイオン伝導性の高い固体電解質の合成を目標として、ヨウ化テトラメチルアンモニウム（TMAI）のような有機カチオンを含む無機－有機ハイブリッド系固体電解質の合成を試みた。溶解・再析出法における合成においては、様々なアルコールを用いて合成を行うことにより、前駆体における硫化物とアルコールの反応性が生成物における酸素導入と関連があることを明らかにした。TMAIを含む新規無機－有機ハイブリッド固体電解質をボールミル法および液相法により合成を行った。得られた固体電解質は非晶質であり、TMAIの含量が増えるに従って結晶化温度は低下した。TMAIの含量が少ない場合には、イオン伝導度は大きく減少しないことを確認した。ただし、メカノケミカル法で合成した電解質に比べて、液相法で合成した固体電解質はイオン伝導度が低い傾向にあり、今後、液相合成方法についてさらに検討を進める。

This study で は, リ チ ウ ム イ オ ン 伝 conductivity sulphide solid electrolyte の liquid phase method で の synthetic に お け る chemical を 総 に of Ming ら か に す る こ と を purpose と し て い る. This year's annual に は, yesterday led き 続 き, Li2S, P2S5 お よ び LiCl な ど を 発 raw materials, ア セ ト ニ ト リ ル お よ び テ ト ラ ヒ ド ロ フ ラ ン を solvent し て in い た サ ス ペ ン シ ョ ン method お よ び サ ス ペ ン シ ョ と ン method, dissolve and precipitation method, を group み close わ せ た liquid phase method に よ る Li3PS4 お よ び Li6PS5 Clな <s:1> <s:1> sulfide solid electrolyte <s:1> synthesis に て検 て検 て検 for をお <s:1> なった なった. さ ら に, new た な group take り み と し て, different な る mechanical properties の dub, あ る い は, よ り high い イ オ ン 伝 conductivity high の い solid electrolyte の synthetic を target と し て, ヨ ウ change テ ト ラ メ チ ル ア ン モ ニ ウ ム (TMAI) の よ う な organic カ チ オ ン を containing inorganic and organic ハ む イ ブ リ ッ ド is solid electrolyte の synthetic を try み た. Dissolution and precipitation method, に お け る synthetic に お い て は, others 々 な ア ル コ ー ル を with い て synthetic line を う こ と に よ り, former 駆 に お け る sulfide と ア ル コ ー ル の anti 応 sex が products に お け る acid element import と masato even が あ る こ と を Ming ら か に し た. TMAI を containing む new rules on inorganic and organic ハ イ ブ リ ッ ド solid electrolyte を ボ ー ル ミ ル method お よ び liquid phase method に よ り synthetic line を っ た. The られた solid electrolyte <s:1> amorphous であ, the <s:1> content of TMAI が increases えるに従って the crystallization temperature <e:1> is low <s:1> た. When the content of TMAI is が low な, in the case of に な, and when the <s:1> and <s:1> <s:1> 伝 伝 conductivity is <s:1> high, the <s:1> く decreases, and the <s:1> な とを とを とを confirms that the た is た. た だ し, メ カ ノ ケ ミ カ ル method で synthetic し た electrolyte に than べ て, liquid phase method で synthetic し た solid electrolyte は イ オ ン 伝 low conductance が い tendency に あ り, in the future, liquid phase synthesis method に つ い て さ ら に beg を 検 into め る.

项目成果

Liquid-phase Synthesis of Sulfide Electrolytes and Synthesis Mechanism

硫化物电解质的液相合成及合成机理

• DOI: 10.2497/jjspm.69.95
• 发表时间: 2022
• 期刊: Journal of the Japan Society of Powder and Powder Metallurgy
• 作者: MIURA Akira;CALPA Marcela;ROSERO-NAVARRO Nataly Carolina;TADANAGA Kiyoharu
• 通讯作者: TADANAGA Kiyoharu

液相プロセスによる硫化物固体電解質-Si負極複合体の作製と全固体電池への応用

液相法制备硫化物固体电解质-硅负极复合材料及其在全固态电池中的应用

• 发表时间: 2022
• 作者: 常盤 輝;カルパ マルセラ;ロゼロナバロ ナタリーカロリーナ;三浦 章;忠永 清治
• 通讯作者: 忠永 清治

Solid State Batteries Volume 1: Emerging Materials and Applications Chapter 13 "Sulfide-Based Solid-State Electrolytes", pp 319-351

固态电池第 1 卷：新兴材料和应用第 13 章“硫化物基固态电解质”，第 319-351 页

• 发表时间: 2022
• 作者: Rosero-Navarro N. C.;Calpa M.;Miura A.;Tadanaga K.
• 通讯作者: Tadanaga K.

液相法によるLi3PS4-LiCl系固体電解質の合成と評価

液相法Li3PS4-LiCl固体电解质的合成与评价

• 发表时间: 2021
• 作者: 柴 駿一郎;大嶋 智;カルパ マルセラ;ロゼロナバロ ナタリーカロリーナ;三浦 章;忠永 清治;寺井 恒太;宇都野 太;樋口 弘幸
• 通讯作者: 樋口 弘幸

硫化物系固体電解質の液相合成と全固体リチウム電池への応用

硫化物基固体电解质的液相合成及其在全固态锂电池中的应用

• 发表时间: 2021
• 作者: 中明 育;櫻井 敬博;太田 仁;瀬戸 雄介;大井 修一;立木 実;有沢 俊一;内野 隆司;忠永清治
• 通讯作者: 忠永清治