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Examination of CO2 reduction reaction sites using fast proton-conducting oxides via operando observations

通过操作观察使用快速质子传导氧化物检查 CO2 还原反应位点

基本信息

批准号：
21H01654
负责人：
兵頭潤次
金额：
$ 11.48万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は、BaZr0.4Sc0.6O3-δ電解質と金属電極で構成される界面を対象に、プロトン伝導性酸化物を用いたCO2還元反応場へ赤外吸収分光法、電気化学計測、ガス質量分析を同時に計測するオペランド観測法を適用し、メタン生成に関与する活性中間体の同定、反応経路、およびメタン生成反応の電流効率を明らかにすることである。本年度は、昨年度導入したCO2還元反応膜型反応器評価用電気化学システム、および昨年度合成プロセスを開発したBaZr0.4Sc0.6O3-δ電解質を用いたアノード支持型セルを対象として電気化学的CO2還元特性を評価した。Niをカソード材料とした際のCO2還元特性を評価したところ、プロトン電流をカソードへ掃引することで、CO2ガスがメタン化反応を生じることを観測した。また、カソード電流量を増加することで、CH4生成速度が増加することを実測した。電流印加によるCH4生成速度増加量はファラデー則による期待値よりも小さいことから、水素供給による熱力学的反応駆動力増加がCH4生成速度を増加させたものと推測している。一方で、本セルで得られた結果はファラデー効率が約2％と著しく低く、触媒活性が低いことによりカソード過電圧が増大し、電解質からの電子リークが発生している状況であることが示唆された。また、オペランド赤外吸収分光装置を用いた反応中間体、出口ガス分析の同時計測を試みた。CH4中間体であるC-H結合由来の吸収ピークを観測することができた。しかし、電圧印加によるピーク強度の変化は小さく、また、質量分析によるCH4生成速度の変化も観測できなかった。電解化学計測においては、電圧印加の効果が観測されていることから、触媒量やガス空間速度を最適化し、検出できる条件出しが必要であることが示唆されている。

In this study, the purpose of this study is to use the BaZr0.4Sc0.6O3- δ electrolysis of metal electrodes to form an interface image of metal electrodes, to determine the chemical composition of metal electrodes, and to use the CO2 element counter-field absorption spectrophotometry, electrical chemistry and calorimetric analysis at the same time to determine the temperature, temperature and temperature. The reverse current rate is generated. The current rate is very high. In this year and last year, the CO2 anti-film filter was used in electrical chemistry, and in the last year, the synthesis and operation of BaZr0.4Sc0.6O3- δ was carried out in this year and last year. The performance of CO2 in electrical engineering is similar to that of electrical chemistry. The characteristics of Ni materials are very sensitive to the characteristics of CO2. They are sensitive to high-voltage current, high-voltage, low-voltage, and high-performance. The speed at which the electricity flow increases and the generation speed of CH4 increases. The CH4 generation speed of the current Inca system is expected to increase the production speed and increase the CH4 generation speed of the mechanical system. The results show that the failure rate is about 2% because of low temperature, low catalyst activity, low catalyst activity, low temperature, low catalyst activity, low catalyst activity, low The infrared absorption spectrometer is used in the infrared absorption spectroscopic device to analyze the medium body and the outlet at the same time. In CH4, there is a lot of information about the cause of the combination of C, C, H, C, C, H, C, C, The production speed of CH4 is much higher than that of the other two systems. The electrochemistry program is used to optimize the speed of the space, the volume of the catalyst is used to optimize the space speed, and the necessary conditions are used to show the necessary conditions.