Development of advanced zeolite catalysts based on retrosynthetic analysis

基于逆合成分析的先进沸石催化剂的开发

• 批准号: 21H01714
• 负责人: 横井 俊之
• 金额: $ 11.15万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01714/
• 关键词: ゼオライト

本研究は下記の3つの項目、研究項目A：ゼオライトナノ空間内での金属種の位置・状態を制御する手法の開発、研究項目B：反応工学・表面化学・計算化学アプローチの融合による触媒設計、研究項目C：触媒設計に基づく触媒調製と触媒性能評価から構成されている。2022年度において、CuやFeイオン交換CHA型ゼオライト触媒は比較的低温であっても高いメタン転化率となることを見出した。さらにCHA型ゼオライトのCuカチオン交換およびメタン転換触媒特性に及ぼすAl分布の影響を明らかにした。Al分布が異なるCHA型ゼオライトにFe種をイオン交換法により導入したサンプルを調製し、NO吸着FT-IRやUV-visスペクトル測定などを用いて多角的に構造解析を実施した。Cu含有CHAではUV-visスペクトルの結果、どちらのサンプルもCuイオンがイオン交換サイトに高分散に導入されており、Al分布による大きな違いは確認されなかった。一方、NO吸着FT-IR測定では興味深い結果が示された。通常通り測定されたスペクトルとサンプルをN2Oを用いて十分に活性化させた後に測定されたスペクトルを比較すると、活性化によってCu+に由来するピークの強度が減少し、逆にCu2+に由来するピークの強度が増加した。これはCu+種がN2Oによって活性化されメタン活性種となったことを示している。さらに、活性化によって増加したCu2+種の増加量がAl分布によって異なっており、増加量の多いサンプルのほうが高い反応活性を示すことも見出した。この結果からイオン交換によって導入されたCu種はゼオライトのAl分布の影響を大きく受けていることが考察された。活性種の構築プロセスについては研究項目Bと連携し、計算化学からも検討を行っている。

Under this research は の remember 3 つ の project and research project: A ゼ オ ラ イ ト ナ ノ space で の metal の position, state を suppression す る gimmick の 発, research project B: anti 応 engineering, surface chemistry, computational chemistry ア プ ロ ー チ の fusion に よ る catalyst design, project C: Catalyst design に base づく catalyst modulation と catalyst performance evaluation 価 ら ら composition されて る る. 2022 に お い て, Cu や Fe イ オ ン type exchange CHA ゼ オ ラ イ ト catalyst は comparative low temperature で あ っ て も high い メ タ ン planning flowrate と な る こ と を shows し た. Type さ ら に CHA ゼ オ ラ イ ト の Cu カ チ オ ン exchange お よ び メ タ ン planning in catalytic characteristics に and ぼ す Al distribution の を Ming ら か に し た. Type Al distribution が different な る CHA ゼ オ ラ イ ト に Fe kind を イ オ ン exchange method に よ り import し た サ ン プ ル を し modulation, NO smoking a FT - IR や UV - vis ス ペ ク ト ル determination な ど を with い て polygonal に structure parsing を be applied し た. Cu containing CHA で は UV - vis ス ペ ク ト ル の results, ど ち ら の サ ン プ ル も Cu イ オ ン が イ オ ン exchange サ イ ト に highly dispersed に import さ れ て お り, Al distribution に よ る big き な violations い は confirm さ れ な か っ た. One party, NO, inhaled FT-IR to determine で で interest deeply で the result が shows された. Usually さ り measuring れ た ス ペ ク ト ル と サ ン プ ル を N2O を with い て very に activeness さ せ た に determination after さ れ た ス ペ ク ト ル を compare す る と, active に よ っ て Cu + に origin す る ピ ー ク の が reduce し strength, inverse に Cu2 + に origin す る ピ ー ク の strength が raised し た. <s:1> れ る Cu+ species がN2Oによって activation されメタ <s:1> active species となった とを とを show て て る る. さ ら に, active に よ っ て raised plus し た Cu2 + kind of の rights added amount が Al distribution に よ っ て different な っ て お り, rights and quantity の い サ ン プ ル の ほ う が high い reverse 応 を shown す こ と も shows し た. こ の results か ら イ オ ン exchange に よ っ て import さ れ た Cu kind は ゼ オ ラ イ ト の Al distribution の を big き く by け て い る こ と が investigation さ れ た. Research Project Bと in collaboration with を and computational chemistry ら 検 検 discuss を fields って る る る る る.

项目成果

ゼオライト触媒による化学品製造プロセスの脱炭素化

使用沸石催化剂的化学制造过程脱碳

• 发表时间: 2022
• 作者: Kota Nakazaki;Eisuke Yamamoto;Makoto Kobayashi;Minoru Osada;Kazumichi Yoshii,Naoya Kuse,Kazuki Inoue,Yoshiaki Nakajima,Takeshi Yasui,Kaoru Minoshima;栗原 稔幸，石神 隆寛，塚原 隆裕;横井俊之
• 通讯作者: 横井俊之

One-pot synthesis of highly active Fe-containing MWW zeolite catalyst: Elucidation of Fe species and its impact on catalytic performance

• DOI: 10.1016/j.apt.2021.02.014
• 发表时间: 2021-02
• 期刊: Advanced Powder Technology
• 影响因子: 5.2
• 作者: Peipei Xiao;Yong Wang;Ryota Osuga;J. Kondo;T. Yokoi

Mechanochemical Route for Preparation of MFI-Type Zeolites Containing Highly Dispersed and Small Ce Species and Catalytic Application to Low-Temperature Oxidative Coupling of Methane

• DOI: 10.1021/acs.iecr.1c01664
• 发表时间: 2021-07
• 期刊: Industrial & Engineering Chemistry Research
• 影响因子: 4.2
• 作者: M. Yabushita;Motohiro Yoshida;Ryota Osuga;Fumiya Muto;Shoji Iguchi;Shuhei Yasuda;A. Neya;Mami Horie;S. Maki;K. Kanie;I. Yamanaka;T. Yokoi;A. Muramatsu

Effects of Al distribution in the Cu-exchanged AEI zeolites on the reaction performance of continuous direct conversion of methane to methanol

Cu交换AEI沸石中Al分布对甲烷连续直接转化制甲醇反应性能的影响

• DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122395
• 发表时间: 2023
• 期刊: Applied Catalysis B: Environmental
• 作者: Xiao Peipei;Wang Yong;Lu Yao;De Baerdemaeker Trees;Parvulescu Andrei-Nicolae;M?ller Ulrich;De Vos Dirk;Meng Xiangju;Xiao Feng-Shou;Zhang Weiping;Marler Bernd;Kolb Ute;Gies Hermann;Yokoi Toshiyuki
• 通讯作者: Yokoi Toshiyuki

International Symposium on Porous Materials 2022

2022年多孔材料国际研讨会

• 发表时间: 2022