coherent control of molecular vibrations in the ultra-strong coupling regime

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液晶分子の配向に依存したラビ分裂の変化を観測することに成功し、キャビティ外部での液晶のネマティック相とキャビティ中でポラリトンを形成している場合でその配向分布に違いが現れることが発見された。明確な定量的な評価はできていないが、振動キャビティ中で明らかにされている他の事象（化学反応の反応時定数変化やポリマーのモルフォロジー変化）と同様に、基底状態のポテンシャルが局所的に歪むことにより、分子内や分子間にかかる力に変化が現れて、その結果配向分布にも影響が現れていると考えられる。振動ポラリトン状態のポンププローブ分光手法の開発では、これまで問題となっていた、ミラー表面に中赤外光を集光することによるミラーコーティング損傷の問題について、従来の金薄膜+保護膜(SiO2)の構造から、誘電体周期多層膜を用いたDBRミラーを導入することで、安定したポンププローブシグナルの測定に成功した。今後さらにデータの測定を進めて、振動ポラリトンダイナミクスの解明を目指す。また、重水(D2O)にサンプル分子を微量溶かした状態でD2Oの対称伸縮モードを超強結合状態（ラビ分裂~550cm-1）にすることに成功し、さらにシフト後のポラリトン準位とサンプル分子の振動モード間の新たな相互作用による分裂を確認することができた。この手法は溶媒中に少量溶かした試料、という最もありふれた環境において、溶媒分子を強結合させることで、溶媒分子のエネルギー準位をシフトさせ、キャビティ中では起こり得なかった、エネルギー的に離れた溶媒と溶質のエネルギー準位を共鳴させて混成させることが可能であることを示している。溶質分子自体は少量であるため、強結合状態にはなっていないが、中赤外光子＋溶媒振動+溶質振動という３つの準位が混ざり合った状態がキャビティ中で実現できることを示した。今後、緩和ダイナミクスなどの測定を行う予定である。