权益分类	功能权益	普通用户	{{item.name}}会员
{{category.name}}	{{benefitItem.name}}

トリアゾリウムアミデートの機能追究による高難度位置選択的分子変換

通过研究酰胺酸三唑的功能来实现高难度的区域选择性分子转化

基本信息

批准号：
21H01930
负责人：
大松亨介
金额：
$ 11.23万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

双性イオン型トリアゾリウムアミデートの機能を多角的に追究すべく、研究を推進した。本研究計画の端緒であったN-ホスフィニルトリアゾリウムアミデートを用いた末端選択的C-Hアルキル化反応については、位置選択性が触媒構造に応答せず、選択性を向上させることが困難であることを示す結果を得た。そのため、より構造多様性に富むN-アシル型触媒を活用した触媒開発を行なった。また、トリアゾリウムアミデートの共役酸であるアミドトリアゾリウムが、一電子還元を起点として分子状水素を放出し、自身はトリアゾリウムアミデートとして再生するというユニークな特質を発見し、適切な光レドックス触媒と協働させることで、アクセプターレス脱水素型クロスカップリング反応を実現した。本法は、種々の炭化水素化合物とオレフィンとのC-H/C-Hクロスカップリングを効率的に進行させる。酸化剤や水素発生触媒、電極等を必要とせず、水素ガスの副生を伴いながら生成物が生じる。トリアゾリウムアミデートとイリジウム光レドックス触媒のみで触媒反応が成立するが、2,4,6-コリジンのようなピリジン類縁体を添加することで、反応効率が向上することを見い出している。水素発生のための遷移金属錯体や電極を介さずにプロトンを分子状水素として放出する触媒システムは新奇であり、今後、反応機構の解明や水素発生効率をさらに向上させる触媒分子の開発を行うことで、様々な脱水素型反応の開拓に展開できることが見込まれる。

The functions of the dual-sex ION-type RAID are being investigated and studied in various aspects. In this research project, the C-H conversion reaction of the terminal selection, the position selectivity, the catalyst structure, the selectivity upward, the difficulty and the result are obtained. The structure of the catalyst is diverse and rich in N-type catalyst. In addition, an electron reducing element is released from molecular water at the starting point, and the electron reducing element itself is released from molecular water at the starting point. In addition, an electron reducing element is released from molecular water at the starting point. This method is used to investigate the efficiency of carbon compounds. Acidizing agent, water element generation catalyst, electrode, etc. are necessary, and water element generation by-products are produced. The catalyst reaction is established by adding a 2,4,6-channel catalyst to the catalyst. The catalyst system for the formation of water molecules is novel, and in the future, the reaction mechanism for the formation of water molecules is improved.

项目成果

期刊论文数量（11）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

光酸化還元/水素原子移動協働触媒系によるアクセプターレス脱水素型クロスカップリング反応

利用光氧化还原/氢原子转移协同催化剂体系的无受体脱氢交叉偶联反应

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
南廣大;大松亨介;大井貴史
通讯作者：
大井貴史

シリルエノールエーテルのアリル位ヘテロアリール化反応

硅烯醇醚的烯丙基位杂芳基化反应

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
藤森春佳;大松亨介;大井貴史
通讯作者：
大井貴史

イオン性分子触媒の創製: 高難度分子変換の実現を目指して

离子分子催化剂的创造：旨在实现高难度的分子转化

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
K. Sugawara;T. Ono;T. Suzuki;Y. Ishigaki;Jun Shimokawa;大松亨介
通讯作者：
大松亨介

水素原子移動触媒による含フッ素ベンジル位C－H官能基化反応

使用氢原子转移催化剂的含氟苄基C-H官能化反应

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Jian-Fei Bai;Lulu Zhao;Fang Wang;Fachao Yan;Taichi Kano;Keiji Maruoka;Yuehui Li;藤田博貴・大松亨介・大井貴史
通讯作者：
藤田博貴・大松亨介・大井貴史

Catalytic Asymmetric Strecker Reaction of Ketoimines with Potassium Cyanide

酮亚胺与氰化钾催化不对称 Strecker 反应

DOI：
10.1002/ajoc.202100608
发表时间：
2021
期刊：
Asian J. Org. Chem.
影响因子：
0
作者：
Kohsuke Ohmatsu;Yusuke Morita;Mari Kiyokawa;Kimihiro Hoshino;and Takashi Ooi
通讯作者：
and Takashi Ooi