Development of Polymer Recognition and Imprinting Technology by Metal-Organic Frameworks

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本研究では、分子が規則的に配列したナノ細孔を有する多孔性錯体結晶（Metal-Organic Framework: MOF）を利用し、従来の技術では難しかった高分子化合物の構造認識を達成し、その原理に基づいた革新的高分子分離・分析技術の開発を目指すものである。高分子認識原理の学術的理解、その原理に基づいた高分子化合物のカラムクロマトグラフィー分離分析法の開発を行うとともに、高分子を鋳型として用いた高分子インプリント技術による次世代の超特異的高分子認識技術の基礎を目的とする。本研究では具体的に以下に示す３項目について検討し、目的とする技術基盤の確立を行う。(1) MOFへの高分子包接メカニズムの解明(2) 高分子の構造認識とMOFカラムクロマトグラフィー(3) 高分子インプリント法による高分子構造のMOFへの刷り込み本年度は(1)および(2)について検討し、顕著な成果を得た。サブナノメートル（1ナノメートル以下）のサイズの細孔へ高分子が溶液中から自発的に浸入し、吸着される現象を発見した。本現象の溶媒依存性や温度依存性について詳細に検討し、MOFへの高分子吸着および脱離の熱力学的メカニズムの一端を解明するに至った。これまでサブナノサイズの細孔へ高分子が自発的に浸入する現象はほとんど知られておらず、メカニズムも謎のままであったが、本成果によって現象の理解が大きく進展をした。また、この本吸着原理をもとに、MOFを固定相とした新しいクロマトグラフィー分離法を開発することにも成功した。さらに、MOF固溶体を用いて細孔構造を精密に調整することで、高分子の保持傾向を変化させることのできる新しいMOF固定相の開発にも成功した。