Development of adhesion mechanism using upper critical solution temperature by electrostatic interaction and its application

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高温で溶媒に溶解して低温で不溶となる現象は、上限臨界溶液温度（UCST）と呼ばれる。特に、同一側鎖にカチオンとアニオンを含む双性イオン構造のスルホベタイン構造の直鎖状高分子は、UCSTを示す高分子として研究されている。低温ではカチオンとアニオンの静電相互作用が強く働くため、水に不溶となる。一方昇温すると分子運動が激しくなり、静電相互作用が遮蔽されるため、水に可溶となることが知られている。本研究の最終目的は、UCSTを示すゲルを利用して、接着や自己修復に応用することである。今年度は、UCSTを示すヒドロゲルの合成を試みた。特に、カチオンとアニオン性側鎖をランダムにポリマー側鎖に導入したポリアンホライトに架橋剤を導入することでゲル化を試みた。これまでの研究で既に、カチオン性の４級アンモニウム塩を含むスチレン型モノマーのVBTACと、スルホネートイオンを含むスチレン型モノマーのNaSSによるランダム共重合体は、水中でUCST挙動を示すことを確認している。今回は、架橋剤となる２つのメタクリレート基を含む低分子量ポリエチレングリコール（PEG）存在下で、VBTACとNaSSの共重合を行うことでヒドロゲルを作製した。得られたヒドロゲルは、純水中で温度を変化しても、常に白濁した状態で温度応答挙動を示さなかったが、食塩やチオ硫酸ナトリウムなどを溶解した水中で、低温で白濁して、昇温により透明化する現象が観測された。これは、純水中ではカチオン性のVBTACと、アニオン性のNaSSの静電相互作用が強く働くため、温度応答挙動を観測できなかったが、塩を添加してVBTACとNaSSの静電相互作用を遮蔽することで、温度変化による静電相互作用の強さが変化したと考えられる。さらに、温度応答の実験条件を最適化することにより、より明確にポリアンホライトヒドロゲルは、UCST挙動を示すと期待される。