Understanding and controls of reaction intermediates in electrochemical carbon dioxide reduction and development of gaseous flow type electrolytic synthesis cell

电化学二氧化碳还原反应中间体的认识和控制及气流式电解合成池的开发

• 批准号: 21H02037
• 负责人: 伊藤 良一
• 金额: $ 11.07万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H02037/
• 关键词: カーボンニュートラル; 電気化学的二酸化炭素還元; 気体フロー型セル; ギ酸; 化成品; 走行型電気化学顕微鏡; 気体フロー電解セル; グラフェン; 合金; メタノール; 電気化学的二酸化炭素固定化; 電解合成; 二酸化炭素; 二酸化炭素還元; 気体フロー型電解合成; 触媒; 走行型電気化学セル顕微鏡

2050年のカーボンニュートラル実現に向けて、再生可能エネルギー由来の電力を用いて電気化学的に二酸化炭素を還元し、メタン、メタノール、ギ酸などの有用な化成品やe-fuel（合成燃料）を製造する化学的固定化技術の開発が急務となっている。二酸化炭素の電気化学的還元による化成品電解合成プロセスの中で、化成品の選択合成を邪魔する代表的な副反応の一つである水素分子発生反応があり、ファラデー効率とエネルギー利用効率を著しく下げる副反応として問題視されている。これは、電気化学的に還元された二酸化炭素が触媒表面を占有しているのではなく、多くの水素が触媒表面に存在していることを意味している。本研究の２年目は、水素分子発生に関する副反応メカニズムを検証するために、水素分子発生能力が低いつまり触媒表面に水素吸着しないような触媒（二硫化錫カルコゲナイド）と水素を吸着しやすく水素分子発生が得意な触媒（二硫化モリブデンカルコゲナイド）を比較することで、触媒が持つ水素分子発生能力が電気化学的二酸化炭素還元に与える影響およびその触媒反応メカニズムの理解に重点を置いた。３極式電気化学測定、走行型電気化学セル顕微鏡測定および第一原理計算結果から、二硫化錫カルコゲナイドは、エッジに触媒活性点が集中している二硫化モリブデンカルコゲナイドとは異なり、触媒表面全体を有効に使っていることが分かった。また、二硫化モリブデンカルコゲナイドのように水素分子発生能力が強すぎると水素分子発生が優先的に起こり、電気化学的二酸化炭素還元は選択的に起こらないことを実験的に明確にした。以上から、水素分子発生能力が低い触媒設計が電気化学的二酸化炭素還元における代表的な副反応の一つである水素分子発生を抑える鍵であることを実験的また理論的に実証することができた。

2050 の カ ー ボ ン ニ ュ ー ト ラ ル be am に to け て, regeneration may エ ネ ル ギ ー origin の power を with い て electric 気 chemical に acidification carbon を yuan し, メ タ ン, メ タ ノ ー ル, ギ acid な ど の useful な chemical products や e - arg (synthetic fuels) を manufacture す る chemical immobilization technology の open 発 が because と な っ て い る. Two acidification carbon 気 の electricity chemistry also yuan に よ る chemical products electrolytic synthesis プ ロ セ ス の で, finished products の sentaku synthetic を spirit す る represent な anti 応 の a つ で あ る water molecule 発 raw anti 応 が あ り, フ ァ ラ デ ー sharper rate と エ ネ ル ギ ー using を the working rate し く under げ る anti 応 と し て problem regards さ れ て い る. こ れ は, electricity 気 chemical に is yuan さ れ た を possess two acidification carbon が catalyst surface し て い る の で は な く, multiple く の water element が に on the catalyst surface し て い る こ と を mean し て い る. の this study 2 years は, water molecule 発 raw に masato す る anti 応 メ カ ニ ズ ム を 検 card す る た め に, water molecule low ability to be 発 が い つ ま り catalyst surface に plain water sorption し な い よ う な catalyst (tin disulfide カ ル コ ゲ ナ イ ド) element を と water sorption し や す く water molecule 発 raw が proud な catalyst (disulfide モ リ ブ デ ン カ ル コ ゲ ナ イ ド) を Compare す る こ と で, catalytic が つ water molecule 発 raw ability が electric 気 chemical acidification carbon also yuan に え る influence お よ び そ の catalyst against 応 メ カ ニ ズ ム の understand に key を buy い た. 3 pole electric 気 chemical determination, go the line electric chemical セ 気 ル 顕 determination of micro mirror お よ び first principles calculation results か ら, tin disulfide カ ル コ ゲ ナ イ ド は, エ ッ ジ に catalytic activity point が concentrated し て い る disulfide モ リ ブ デ ン カ ル コ ゲ ナ イ ド と は different な り, catalytic surface all を have sharper に make っ て い る こ と が points か っ た. ま た, disulfide モ リ ブ デ ン カ ル コ ゲ ナ イ ド の よ う に water molecule 発 raw ability strong が す ぎ る と water molecule 発 raw が priority of に こ り, electric 気 chemical acidification carbon also yuan は sentaku に up こ ら な い こ と を be 験 に clear に し た. Ability to be above か ら, water molecule 発 が low い acidification of catalyst design が 気 chemical and electrical carbon also yuan に お け る represent な anti 応 の a つ で あ る water molecule 発 raw を え suppression る key で あ る こ と を be 験 of ま に た theory be card す る こ と が で き た.

项目成果

3次元構造を持つグラフェンによる応用研究の拡大

利用具有三维结构的石墨烯扩大应用研究

• 发表时间: 2021
• 作者: Zhang Shiwei;Nishi Naoya;Katakura Seiji;Sakka Tetsuo;曹 子陽，林 遼一郎，相馬 拓人，大友 明;伊藤良一
• 通讯作者: 伊藤良一

二酸化炭素有効利用技術: DACから物質合成、産業利用まで 第2章第1節「スズとグラフェンの界面を活用したギ酸の合成プロセス」

二氧化碳有效利用技术：从DAC到材料合成及工业应用第二章第一节“利用锡与石墨烯界面合成甲酸工艺”

• 发表时间: 2022
• 作者: 伊藤 良一;辻口 拓也;河邉 佑典;大戸 達彦;高橋 康史
• 通讯作者: 高橋 康史

Corrosion-resistant non-noble metal electrodes for PEM-type water electrolyzer

• DOI: 10.1016/j.ijhydene.2021.09.116
• 发表时间: 2021-10
• 期刊: International Journal of Hydrogen Energy
• 影响因子: 7.2
• 作者: A. A. Tajuddin-A.;G. Elumalai;Zeyu Xi;Kailong Hu;Samuel Jeong;K. Nagasawa;J. Fujita;Y. Sone;Yoshikazu Ito

2D MoS2 Heterostructures on Epitaxial and Self‐Standing Graphene for Energy Storage: From Growth Mechanism to Application

• DOI: 10.1002/admt.202100963
• 发表时间: 2021-10
• 期刊: Advanced Materials Technologies
• 影响因子: 6.8
• 作者: Negar Zebardastan;J. Bradford;B. Gupta;J. Lipton‐Duffin;J. Macleod;H. Pham;D. Dubal;K. Ostrikov-K.-Ostrik

グラフェンで被膜した卑金属によるPEM水電解槽用電極の開発

使用石墨烯涂层贱金属开发质子交换膜水电解槽电极

• 发表时间: 2023
• 期刊: 触媒
• 作者: Ariga Shunsuke;Ohkubo Takahiro;Urata Shingo;Imamura Yutaka;Taniguchi Taketoshi;Shin-ichi Yusa;伊藤良一
• 通讯作者: 伊藤良一