Development of efficient solar carbon dioxide fixation system based on low-overpotential catalysts

基于低过电势催化剂的高效太阳能二氧化碳固定系统的开发

基本信息

批准号：
21H02042
负责人：
八木政行
金额：
$ 11.07万
依托单位：
Niigata University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

単核鉄錯体Febpcは、二酸化炭素還元に効果的な軸配位サイトを提供するため、高活性な二酸化炭素還元触媒として働く。しかし、平面配位子にクロロ基を導入していない類似錯体Febpbは、同条件で二酸化炭素還元触媒活性を示さない。これは、平面配位子の電子状態により、軸配位サイトの二酸化炭素還元触媒活性を制御できることを示す結果である。本研究では、平面型鉄錯体に、様々な置換基を導入したFebpc誘導体を合成して、鉄錯体の二酸化炭素還元触媒活性を化学チューニングすることにより、高活性な触媒を合成する。申請者は、FebpcがDMF有機溶媒中で1.9 mM（0.01 atm CO2 分圧）の低CO2濃度でも高効率にCO2を還元し、COを生成することを見出した。これは、Febpcが、効果的にCO2をFebpcの軸位に取り込む能力を有することを示す、興味深い結果である。さらに、Febpcの類縁体である、フッ素導入型のFefbpcの合成に成功した。これを触媒として、水とフェノールをH+源としたCO2飽和DMF溶液の電解実験を行ったところ、COとH2に加えて微量のCH4の発生することを見出した。現在、これらの研究成果に基づいて、CH4を高選択的に生成するCO2還元錯体触媒の合成、並びに水中における低濃度CO2還元によるCH4製造を促進する錯体修飾電極の作製を進めている。

单核铁络合物FEBPC用作高度活跃的二氧化碳还原催化剂，可为二氧化碳还原提供有效的轴向配位位点。然而，在相同条件下，类似的复合物febpb不会将氯氯基团引入平面配体中，不会在相同条件下表现出二氧化碳还原的催化活性。这是一个事实的结果：平面配体的电子状态允许控制轴向配位位点的二氧化碳还原催化活性。在这项研究中，合成了带有各种取代基的FEBPC衍生物合成，并且通过化学调整铁配合物的二氧化碳还原催化活性来合成高度活性的催化剂。申请人发现，在DMF有机溶剂中，FEBPC以高效率降低了CO2，并以低二氧化碳浓度（0.01 atm co2二氧化碳的二氧化碳部分压）产生CO。这是一个有趣的结果，表明FEBPC具有有效地将CO2纳入FEBPC的轴位置。此外，我们已经成功合成了FEFBPC，FeFBPC是一种氟引体引入型FEFBPC，一种febpc的类似物。以此为催化剂，我们使用水和苯酚作为H+来源进行了电解实验，并发现除了CO和H2外，还产生了痕量的CH4。目前，基于这些研究结果，我们目前正在研究高度选择性地产生CH4的二氧化碳复合催化剂的合成，以及制造复合修饰的电极，这些电极通过低浓度的二氧化碳降低水量促进CH4产生。

项目成果

期刊论文数量（2）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Temperature-Controlled Transformation of WO<sub>3</sub> Nanowires into Active Facets-Exposed Hexagonal Prisms toward Efficient Visible-Light-Driven Water Oxidation

WO<sub>3</sub> 纳米线温控转变为活性面暴露的六角棱柱，实现高效可见光驱动的水氧化

DOI：
10.1021/acsami.2c22483
发表时间：
2023
期刊：
ACS Applied Materials & Interfaces
影响因子：
0
作者：
Chandra Debraj;Katsuki Tomohiro;Tanahashi Yuki;Togashi Takanari;Tsubonouchi Yuta;Hoshino Norihisa;Zahran Zaki N.;Yagi Masayuki
通讯作者：
Yagi Masayuki

平面型N4配位子を有する卑金属単核錯体による高効率電気触媒化学的CO2;還元反応

使用带有平面 N4 配体的贱金属单核配合物进行高效电催化化学 CO2 还原反应