Development of efficient solar carbon dioxide fixation system based on low-overpotential catalysts

点击翻译按钮获取中文摘要

単核鉄錯体Febpcは、二酸化炭素還元に効果的な軸配位サイトを提供するため、高活性な二酸化炭素還元触媒として働く。しかし、平面配位子にクロロ基を導入していない類似錯体Febpbは、同条件で二酸化炭素還元触媒活性を示さない。これは、平面配位子の電子状態により、軸配位サイトの二酸化炭素還元触媒活性を制御できることを示す結果である。本研究では、平面型鉄錯体に、様々な置換基を導入したFebpc誘導体を合成して、鉄錯体の二酸化炭素還元触媒活性を化学チューニングすることにより、高活性な触媒を合成する。申請者は、FebpcがDMF有機溶媒中で1.9 mM（0.01 atm CO2 分圧）の低CO2濃度でも高効率にCO2を還元し、COを生成することを見出した。これは、Febpcが、効果的にCO2をFebpcの軸位に取り込む能力を有することを示す、興味深い結果である。さらに、Febpcの類縁体である、フッ素導入型のFefbpcの合成に成功した。これを触媒として、水とフェノールをH+源としたCO2飽和DMF溶液の電解実験を行ったところ、COとH2に加えて微量のCH4の発生することを見出した。現在、これらの研究成果に基づいて、CH4を高選択的に生成するCO2還元錯体触媒の合成、並びに水中における低濃度CO2還元によるCH4製造を促進する錯体修飾電極の作製を進めている。