Microwave-assisted catalytic process for adsorption/condensation and rapid thermal decomposition of low-concentration pollutants

微波辅助催化低浓度污染物吸附/冷凝和快速热分解过程

• 批准号: 21H03635
• 负责人: 永長 久寛
• 金额: $ 11.23万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H03635/
• 关键词: 触媒; 炭素材料; マイクロ波; 複合酸化物; 吸着; 触媒酸化; 複合金属酸化物; 揮発性有機化合物; 汚染物質除去

工場、事業所から排出される低濃度の揮発性有機化合物（VOC）の処理の高効率化は環境保全の観点から喫緊の課題である。本研究では、炭素系材料とペロブスカイト型酸化物触媒の高いマイクロ波加熱特性を生かし、VOCの吸脱着と濃縮、酸化分解過程を速やかに進行させる高効率汚染物質処理プロセスを開発し、その有効性について実証する。今年度はCo-Cu-Mn複合酸化物（CoxMn1-xCuOy）を用いて、マイクロ波照射下でベンゼンの触媒的酸化反応を行った。Co/Mn比の異なるCo-Cu-Mn複合酸化物では、主にスピネル型複合酸化物が形成され、MnサイトがCoで置換されていることが確認された。Co/Mn比の増加に伴いマイクロ波照射下での触媒の加熱特性が単調に増大し、Co/Mn比2/3で最も高いベンゼン酸化活性を示した。Co0.4Mn0.6CuOyの事前吸着と熱酸化プロセスを組み合わせることで、マイクロ波の急速加熱による低濃度のベンゼン酸化活性が向上した。Co置換Cu-Mnスピネル酸化物の合成と特性評価を行い、ベンゼン酸化触媒の性能を評価した。三元系酸化物ではスピネル相とMnサイトのCoによる置換が確認された。Co0.2Cu0.8MnOyは、三元酸化物の中で最も高い活性を示し、見かけの活性化エネルギーは最も小さかった。Co置換による触媒特性の向上は、格子酸素の活性化、ベンゼンの強力な吸着、比表面積の拡大などに起因するものと考えられる。また、密度汎関数理論シミュレーションにより、Co置換が格子酸素の反応性を向上させることが明らかになった。吸着・活性化したベンゼンが格子酸素と反応して豊富な酸素欠陥を形成し、これがO2の吸着・解離を促進し、触媒活性の向上に寄与している。また、水蒸気が触媒によるベンゼン酸化に及ぼす影響も明らかにした。

The <s:1> point of high-efficiency <s:1> environmental protection 観 for the treatment of される low-concentration <s:1> volatile organic compounds (VOCs) emitted by factories and industrial facilities ら ら is a critical issue である ら. This study で は, carbon materials と ペ ロ ブ ス カ イ ト type acidification content high catalytic の い マ イ ク ロ wave heating characteristics を raw か し, VOC の suck off the と concentration, acidification process を speed や か に for さ せ る high working rate pollutants 処 Richard プ ロ セ ス を open 発 し, そ の have sharper sex に つ い て card be す る. Our は Co - Cu composite acidification - Mn content (CoxMn1 xCuOy を with い て, マ イ ク ロ wave beams で ベ ン ゼ ン の catalyst acidification anti 応 を line っ た. Of Co/Mn ratio is の different な る Co - Cu and Mn composite acidification で は, main に ス ピ ネ ル type composite acidification formation が さ れ, Mn サ イ ト が Co で replacement さ れ て い る こ と が confirm さ れ た. Co/Mn ratio is の raised plus に with い マ イ ク ロ wave beams で の catalyst の heating characteristics が 単 に raised large し, Co/Mn is higher than 2/3 で most も い ベ ン ゼ ン を acidification activity in し た. Co0.4 Mn0.6 CuOy の prior sorption heat と acidification プ ロ セ ス を group み close わ せ る こ と で, マ イ ク ロ wave の rapid heating に よ る low concentration の ベ ン ゼ ン acidification active が upward し た. Evaluation of the と characteristics of co-substituted Cu-Mnスピネ <s:1> acidification product <e:1> synthesis 価を performance 価 and ベ <e:1> ゼ を performance evaluation of <s:1> acidification catalyst <e:1> 価 た た. The ternary acidates で で スピネ スピネ スピネ が phase とMnサ ト ト <s:1> Coによる displacement が confirmation された. Co0.2 Cu0.8 MnOy は, ternary acidification の で the most も high い activity を し, see か け の activeness エ ネ ル ギ ー は も most small さ か っ た. Co substitution に よ る acid catalytic properties の は upward, grid の activeness, ベ ン ゼ ン の powerful な sorption, specific surface area の company, big な ど に cause す る も の と exam え ら れ る. ま た, density masato number theory シ ミ ュ レ ー シ ョ ン に よ り, Co substitution が grid acid element の 応 sex を upward さ せ る こ と が Ming ら か に な っ た. Sorption, activeness し た ベ ン ゼ ン が grid acid element と 応 し て aboundant な acid element owe 陥 を し, こ れ が O2 の を promote し sorption, dissociation, catalytic activity の に send upward し て い る. ま た, water steaming 気 が catalyst に よ る ベ ン ゼ ン acidification に and ぼ す influence も Ming ら か に し た.

项目成果

LaMnO3ペロブスカイト型酸化物のマイクロ波加熱昇温特性を支配する因子についての考察

LaMnO3钙钛矿氧化物微波加热加热特性影响因素的考虑

• 发表时间: 2021
• 期刊: 日本電磁波エネルギー学会誌
• 作者: F.B. Biswas;I.M.M. Rahman;K.Nakakubo;K. Yunoshita;M. Endo;K. Nagai;A. S. Mashio;T. Taniguchi;T. Nishimura;K. Maeda;H. Hasegawa;永長久寛，那須勇作，小田学
• 通讯作者: 永長久寛，那須勇作，小田学

Catalytic properties of LaNiO3 and Mn-modified LaNiO3 catalysts for oxidation of CO and benzene

LaNiO3和Mn改性LaNiO3催化剂氧化CO和苯的催化性能

• DOI: 10.1016/j.cattod.2022.07.002
• 发表时间: 2023
• 期刊: Catalysis Today
• 影响因子: 5.3
• 作者: Hajime Hojo;Yuka Inohara;Ryo Ichitsubo;Hisahiro Einaga
• 通讯作者: Hisahiro Einaga

Fabrication and characterization of La-added MgFe2O4 as catalyst support for CO oxidation

• DOI: 10.1016/j.ceramint.2021.08.175
• 发表时间: 2021-08
• 期刊: Ceramics International
• 影响因子: 5.2
• 作者: Akane Doi;K. Obata;S. Matsushima;H. Hojo;H. Einaga

マイクロ波を援用した低濃度VOCの触媒酸化反応

微波催化氧化低浓度VOC反应

• 发表时间: 2022
• 作者: 丁思宇;北條 元; 永長久寛
• 通讯作者: 永長久寛

Catalyst design of Pt/TiO2 microsphere for benzene oxidation under microwave irradiation

• DOI: 10.1016/j.cattod.2020.05.021
• 发表时间: 2020-05
• 期刊: Catalysis Today
• 影响因子: 5.3
• 作者: Xin Liu;Siyu Ding;Saki Shigenobu;H. Hojo;H. Einaga