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気相モデルクラスターによる生体分子および水における半結合形成の解明

使用气相模型簇阐明生物分子和水中的半键形成

基本信息

批准号：
21H04671
负责人：
藤井朱鳥
金额：
$ 24.04万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-05 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

水が半結合を形成する条件を探るために、(H2O-X)+ラジカルカチオンクラスターの赤外スペクトルをイオン化ポテンシャル、プロトン親和力が異なる様々なX分子との組み合わせで観測し、ラジカルカチオンクラスターの構造と2分子間の結合形態を決定した。X分子のイオン化ポテンシャルが水分子に近づけば半結合の強度が増強され、プロトン親和力が大きくなるとH2O+と水素結合により結ばれる構造が有利になると予想される。X=N2, CO, CO2, N2Oの組み合わせで新規にOH伸縮振動領域の赤外スペクトル観測を行い（X=N2O,CO2に関しては先行研究での不確定さを排した再測定）、MP2法（一部密度汎関数法）による安定構造計算及び調和振動計算結果と比較して、観測されたラジカルカチオンクラスターの構造を決定した。その結果、X=N2O, COで半結合が、X=N2, CO2で水素結合型が優勢となることが明らかとなった。既報のX=He, Ne, Ar, Kr, H2Oの結果と併せて、相手分子Xのイオン化ポテンシャル－プロトン親和力の2次元プロット内で水との半結合が水素結合よりも安定となる領域を確定した。その結果、相手X分子のプロトン親和力が水のそれよりも低く、かつイオン化ポテンシャルが水とは1.5eV以内の近接値を取ることが水素結合構造との競合に勝って半結合形成が実際に起きるための条件となることが分かった。更にこの領域内にも特異点が観測され、X分子のイオン化ポテンシャルだけでなく非結合性軌道の張り出し具合が半結合強度に影響を及ぼすことが、量子化学計算の結果から示唆された。

The conditions for the formation of water semi-combination are するるるために、(H2O-X)+ラジカルカチオンクラスターの红外スペクトルをイオン化ポテンシャル,プロトンaffinityがisoなる様々なThe structure of the ジカルカオンクラスターの is determined by the bonding form between the 2 molecules.のイオン化ポテンシャルがWater molecule にNearly づけば Semi-bonded の Strength が Increase strong され, プロトン pro The combination of H2O+ and H2O+ is a strong and powerful combination, and the structure is advantageous. X=N2, CO, CO2, N2O group's new regulation and OH stretch vibration field's red outer space measurement and measurement (X=N2O, CO2 and CO2's first research and uncertainty and then measurement) , MP2 method (Part 1 Density General Number Method) is used to calculate the stable structure and harmonic vibration calculation results and compare them, and to determine the structure of the measured structure. As a result, X=N2O, CO is a semi-bound type, and X=N2, CO2 is a hydrogen-bound type. X=He, Ne, Ar, Kr, The result of H2O and the affinity of X-ray molecule The 2-dimensional プロット内で水との Semi-bound がhydrogen combined よりも stabilization となる domain をdetermined した.そのResults, affinity of X molecule のプロトンが水のそれよりもlow, かつイオン化ポテンシャルが水とは within 1.5eVのNearly value をtake ることがhydrogen binding structure との合に胜って half combination to form が実间に开きるためのconditions となることが分かった. Updated the detection of special points in the field, and the non-binding orbit of the X molecule's non-binding orbit The influence of the road's Zhang and the semi-bonding strength and the results of quantum chemical calculations are the same.