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Development of complex-cation engineering for high-performance thermoelectric oxides

高性能热电氧化物络合阳离子工程的发展

基本信息

批准号：
20H02443
负责人：
萩原学
金额：
$ 11.48万
依托单位：
Keio University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H02443/
关键词：
熱電変換セラミックス複合イオン熱伝導

项目摘要

本研究の目的は、価数の異なる２種類のカチオンからなる“複合カチオン”を金属酸化物半導体に導入することで、フォノン散乱の増強によって熱伝導率を大幅に低減し、中温（300℃程度）から高温（900℃程度）までの幅広い温度範囲で優れた特性を示す熱電変換材料を創製することである。昨年度に実施した逆モンテカルロ法を用いたX線原子対相関関数の解析により、Aサイト複合ペロブスカイト型酸化物である(La1/2K1/2)TiO3について、既存材料であるSrTiO3と同等の高い電気伝導性が実現できる可能性が示唆された。そこで2022年度は、固相反応プロセスにおいて粒径の大きく異なる２種類の酸化チタン粒子を原料として用い、さらに粒子の粉砕条件を変化させることでグレインサイズの異なるNbドープ(La1/2K1/2)TiO3セラミックスを作製し、それらの電気伝導特性を評価した。その結果、グレインサイズを154 nmから238 nmへと増大させることによって、電気伝導率が10倍以上も飛躍的に向上した。一方で、グレインサイズの増大によってゼーベック係数は大幅には変化せず、その結果としてゼーベック係数の二乗と電気伝導率との積で表されるパワーファクターも大幅に増加した。したがって、粒界の抵抗が(La1/2K1/2)TiO3セラミックスの電気伝導性を劣化させている主要因であり、これを低減することでさらなる熱電変換特性の向上につながる可能性が示された。

The purpose of this study is to create a thermoelectric conversion material with a significantly lower thermal conductivity at medium temperatures (about 300℃) and high temperatures (about 900℃) by introducing two different types of "complex" metal oxide semiconductors. The X-ray atomic correlation analysis was carried out in the past year by using the reverse polarization method, and the possibility of realizing the high conductivity of SrTiO3 and the same existing materials was demonstrated. In 2022, two kinds of acidified particles with different particle sizes were used as raw materials, and the powder conditions of particles were changed. The preparation and electrical conductivity of Nb (La1/2K1/2) TiO3 particles were evaluated. As a result, the electrical conductivity of the semiconductor chip increased from 154 nm to 238 nm, and the conductivity increased by more than 10 times. The increase in the coefficient of electrical conductivity and the product of the coefficient of electrical conductivity increased significantly. The electrical conductivity of TiO3 is deteriorated mainly due to the decrease in the resistance of TiO3 to (La1/2K1/2) TiO3 particles.