Mesoporous Carbon Supported Metal Catalysts for Sustainable Hydrogenation Reactions

用于可持续加氢反应的介孔碳负载金属催化剂

基本信息

项目摘要

Mesoporous carbon (CMC, Carbon Made in China, Patent of Prof. J. Shen) is a promising support material in heterogeneous catalysis. Similar to the conventional activated carbon (AC), CMC is characterized by large surface area, high chemical resistance and easy recycling of supported metals. Different from the microporosity of AC, the mesoporous properties facilitate mass transport, which is especially important for large molecules or liquid phase reactions. Heteroatoms like N can be incorporated into CMC to obtain NMC. The incorporated N species improve the wettability and basicity of the support, promote metal dispersion and enhance thermal stability of supported nanoparticles against sintering. An appropriate basicity is more advantageous than acidity for high selectivity in important hydrogenation reactions. The N species also improve the reducibility leading to a lower oxidation state of supported metals, which is considered as a positive effect for hydrogenation reactions. In this project, the CMC and NMC materials developed in our lab will be used as support for active metallic components, metal carbides, nitrides and phosphides and applied in the hydrogenation of nitro-compounds, the benzene ring in aniline and its derivatives, hydrodeoxygenation (HDO) and hydrodesulfurization (HDS) reactions, and hydrodepolymerization of biomass-derived lignin. The catalytic performance of the catalysts will be evaluated under different conditions. The catalytically active centers will be identified, and the metal-support interactions, H spill-over, surface diffusion and catalytic mechanisms will be studied supported by state-of-the-art theory.
介孔碳(CMC, carbon Made in China,沈教授专利)是一种很有前途的多相催化载体材料。与传统活性炭(AC)类似,CMC具有比表面积大、耐化学性高、负载金属易于回收等特点。与活性炭的微孔性不同,介孔性有利于质量的传递,这对于大分子或液相反应尤为重要。像N这样的杂原子可以掺入CMC中得到NMC。加入的N物质改善了载体的润湿性和碱性,促进了金属的分散,增强了纳米颗粒的抗烧结热稳定性。在重要的加氢反应中,适当的碱度比酸度更有利于高选择性。N种还提高了还原性,导致负载金属的氧化态降低,这被认为是对加氢反应的积极影响。在本项目中,我们实验室开发的CMC和NMC材料将作为活性金属成分、金属碳化物、氮化物和磷化物的载体,应用于硝基化合物的加氢、苯胺及其衍生物的苯环、加氢脱氧(HDO)和加氢脱硫(HDS)反应以及生物质木质素的加氢解聚。在不同条件下对催化剂的催化性能进行评价。催化活性中心将被确定,金属-载体相互作用、氢溢出、表面扩散和催化机制将在最新理论的支持下进行研究。

项目成果

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How Nitrogen Doping Affects Hydrogen Spillover on Carbon-Supported Pd Nanoparticles: New Insights from DFT
氮掺杂如何影响碳载钯纳米颗粒上的氢溢出:DFT 的新见解
  • DOI:
    10.1021/acs.jpcc.0c11412
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    3.7
  • 作者:
    L. Warczinski;C. Hättig
  • 通讯作者:
    C. Hättig
Anchoring of palladium nanoparticles on N-doped mesoporous carbon.
  • DOI:
    10.1039/d0cp03234d
  • 发表时间:
    2020-09
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Lisa Warczinski;Bin Hu;Till Eckhard;B. Peng;M. Muhler;C. Hättig
  • 通讯作者:
    Lisa Warczinski;Bin Hu;Till Eckhard;B. Peng;M. Muhler;C. Hättig
A quantum chemical study of hydrogen adsorption on carbon-supported palladium clusters.
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