固体クロスカップリング反応による固相精密分子変換手法の開発

利用固态交叉偶联反应开发固相精密分子转化方法

基本信息

  • 批准号:
    20J20675
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.98万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 财政年份:
    2020
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2020-04-24 至 2023-03-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

2022年度においては、「メカノケミカル条件に特化した新規メカノ触媒の開発」を中心に行った。種々検討を行った結果、ホスフィン配位子にポリマー鎖として、ポリエチレングリコール鎖を導入した新規配位子を用いることで、より温和な条件下メカノケミカルクロスカップリング反応が進行することを見出した。従来の最適配位子を上回る触媒活性を示すことがわかっている。特に従来の最適配位子では全く反応が進行しなかった基質に関しても、今回のメカノ触媒を用いて反応を行うことで、ほぼ定量的に反応が進行する。さらに固体NMR、PXRD、DSC測定、TEM測定を行うことでポリマー鎖の役割についての考察も行っている。測定の結果、ポリマー鎖にはパラジウム触媒の凝集を抑制する役割があることが示唆されている。ポリマー鎖により形成されるポリマー相と、固体基質との結晶相が相分離構造を形成することで、このような効果がでいていると現在のところ考察している。詳細な議論については、今後計算化学を用いた理論計算を用いて行っていく予定である。また、ポリエチレグリコール鎖以外のポリマー鎖、例えばポリエステルやポリアミド、ポリスチレンにおいてはこのような効果がないことも確認している。この成果は、J. Am. Chem. Soc.に掲載され、カバーアートにも採択された。今後は、ホスフィン配位子だけでなくNHC配位子やビピリジン配位子にもポリマー鎖を導入したメカノ触媒を合成することで、メカノ触媒のライブラリー構築を行っていく予定である。
In 2022, the Center for Research and Development conducted the research on "New Regulations on Catalyst Development". The results of this study were as follows: 1. The ligand was introduced into the system under mild conditions. The optimum position for the reaction is shown in the catalyst activity. In particular, the most suitable position for the whole process is the substrate, and the catalyst is used in the process. Solid-state NMR, PXRD, DSC and TEM measurements were carried out. The results of the assay are as follows: The polymer phase is formed in the polymer lock, and the phase separation structure between the solid matrix and the crystalline phase is formed. This effect is achieved. Detailed discussion, future computational chemistry, theoretical calculations, future calculations, future calculations For example, if you want to make a decision, you can make a decision. J. Am. Chem. Soc. Reveal, remove, remove. In the future, NHC ligands will be introduced into the catalyst system and the catalyst will be constructed in a predetermined manner.

项目成果

期刊论文数量(20)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Selective Mechanochemical Monoarylation of Unbiased Dibromoarenes by in Situ Crystallization
ボールミルを用いた固体クロスカップリング反応
使用球磨机进行固态交叉偶联反应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    白川大樹,山下玲菜,髙力聡史,松村拓哉,白崎伸隆,松下拓,松井佳彦;瀬尾珠恵
  • 通讯作者:
    瀬尾珠恵
メカノケミストリーによる固体クロスカップリング反応
使用机械化学的固态交叉偶联反应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    瀬尾珠恵;久保田浩司;伊藤肇
  • 通讯作者:
    伊藤肇
Solid-state cross-coupling reactions of insoluble aryl halides under polymer-assisted grinding conditions
聚合物辅助研磨条件下不溶性芳基卤化物的固态交叉偶联反应
  • DOI:
    10.1039/d2fd00121g
  • 发表时间:
    2023
  • 期刊:
  • 影响因子:
    3.4
  • 作者:
    Kubota Koji;Seo Tamae;Ito Hajime
  • 通讯作者:
    Ito Hajime
ボールミルを用いた不溶性アリールハライドに対する鈴木-宮浦クロスカップリング反応
使用球磨机进行不溶性芳基卤化物的 Suzuki-Miyaura 交叉偶联反应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    瀬尾珠恵;久保田浩司;伊藤肇
  • 通讯作者:
    伊藤肇
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瀬尾 珠恵其他文献

メカノケミストリーによるイリジウム触媒C-Hホウ素化反応
使用机械化学的铱催化 C-H 硼化反应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2019
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    馬場 江未瑠;瀬尾 珠恵;久保田 浩司;石山 竜生;伊藤 肇;瀬尾 珠恵・石山 竜生・久保田 浩司・伊藤 肇;Pang Yadong・石山 竜生・久保田 浩司・伊藤 肇
  • 通讯作者:
    Pang Yadong・石山 竜生・久保田 浩司・伊藤 肇
Iron(III)- and chromium(III)-catalyzed deprotonative C-H activation
铁 (III) 和铬 (III) 催化的去质子化 C-H 活化
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    瀬尾 珠恵;豊島 直喜;久保田 浩司;伊藤 肇;Rui Shang and Eiichi Nakamura
  • 通讯作者:
    Rui Shang and Eiichi Nakamura
メカノケミストリーによる不溶性アリールハライドの固体クロスカップリング反応
不溶性芳基卤化物的机械化学固态交叉偶联反应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    瀬尾 珠恵;豊島 直喜;久保田 浩司;伊藤 肇
  • 通讯作者:
    伊藤 肇
塩基性条件下に不安定なアリルーボロン酸を用いたメカノケミカルクロスカップリング
使用在碱性条件下不稳定的芳基硼酸进行机械化学交叉偶联
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    高橋 陸朗;瀬尾 珠恵;久保田 浩司;伊藤 肇
  • 通讯作者:
    伊藤 肇
無溶媒メカノケミカル合成による炭素求核剤として働く有機マグネシウム試薬の合成と有機合成への応用
无溶剂机械化学合成碳亲核试剂有机镁试剂及其在有机合成中的应用
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    高橋 里奈;Anqi Hu;Yadong Pang ;瀬尾 珠恵;久保田 浩司;伊藤 肇
  • 通讯作者:
    伊藤 肇

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    $ 1.98万
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