Development of Artificial Enzymes for Biomass Varolization based on Metalated Peptide

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未活用バイオマスの循環資源化を目的として，リグニン/セルロース認識能を有する低分子量のペプチド人工酵素を開発し，バイオマス由来のリグニン/セルロースの直截的かつ選択的分子変換による有用化成品生産法の開発を目的とした研究を行った。具体的には，１）リグニン・多糖類・蛋白質・脂質が混在する高密度な分子夾雑系において，リグニン/セルロースに特異結合する5～15残基程度の基質認識ペプチドと触媒機能を有するペプチドの探索・発見，２）認識ペプチドと触媒分子を結合した低分子量ペプチド人工酵素の創出，３）植物バイオマスの循環資源化を目的とする，リグニン/セルロースの選択的分解・変換法の開発および有用芳香族分子・機能性セルロース等を与える新しい分子変換法である。令和４年度では，前年度に引き続き，リグニン/セルロース源として未活用バイオマスであるリグニン（クラフトリグニン，アルカリリグニン，改質リグニン（森林総研，山田竜彦拠点長提供），稲藁などの農業廃棄物，廃棄木材等を基質とする分解・変換法について基礎検討を行った。その結果，廃棄建材などの木材廃棄物や稲わらなどの農業廃棄物を原料として，適当な触媒と混合した後にマイクロ波反応やボールミル装置によるメカノケミカル反応を行うことによって，通常加熱では得られない有用芳香族や置換セルロース化合物が得られることを見出した。特にリグニン/セルロースのボールミル反応では，セルロースーリグニンの分離およびナノ化という材料レベルの形態変換から，官能基の変換や化学結合の切断を伴う分解が進行し，アセチル化あるいはエステル化されたリグニンやセルロース誘導体がワンポットで得られることを見出した。