Theoretical analysis of primary processes in diverse photosynthetic reaction centers

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多様な光合成生物の光合成反応中心(RC)が持つ、光捕集/電荷分離反応はどのような関係にあり、 進化の過程でどのように機能的差異を生じてきたのかを生物物理学的に解明することを目的としている。緑色硫黄細菌が持つI型反応中心(GsbRC)は赤外光を利用して非酸素発生型光合成反応を起こす始原的な反応中心の候補と考えられている。しかし、その立体構造が未解明だったため、光捕集機構の理論的解明が困難であった。本年度は、GsbRCの構造情報が最近解明されたため、その光学特性及び光捕集機構の解明を行った。一方、多様なI型RCへと進化分化する際に共通して機能的に重要な色素を見定めるため、天然のGsbRCと共に、遺伝子操作を行ったGsbRCの光学特性が実験的に測定されている。そこで、これらの光学的特性を理論的に比較することで、多様なI型反応中心の機能的特性を調べた。Poisson-TrESP法による励起子結合強度計算とCharge Density Coupling (CDC)法によるサイトエネルギー計算を実行し、天然のGsbRCの励起子モデルとその遺伝子操作したモデルを作成した。天然のGsbRCの光学的特性を再現出来る励起子モデルから、光捕集過程の実験結果を再現した。そこで、遺伝子操作したGsbRCによる光学特性の天然GsbRCからの変化の物理的原因を調査した。 その結果、 GsbRCの遺伝子操作において、各色素および配位しているアミノ酸の静電環境が複雑に相互作用していることを明らかにした。これは、遺伝子操作による実験を行う際には、除去される色素だけでなくその周辺の静電環境と立体配置を考慮する必要があることを意味する。これは、多様なI型RCにおける一次構造で共通しているアミノ酸に配位している機能的に重要な色素とともに、その周辺で相互作用している色素も光捕集において重要である可能性を明らかにした。