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固液界面での化学反応を加速するシミュレーション法の開発

开发加速固液界面化学反应的模拟方法

基本信息

批准号：
20K05246
负责人：
尾形修司
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Nagoya Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

密度汎関数理論（DFT）で電子系を扱う第一原理分子動力学（DFT-MD）シミュレーションは，数百原子規模で数ピコ秒程度の経過時間で，様々な反応ダイナミックスに使われ実績を上げてきた．しかし，固液界面において常温で進む皮膜生成反応の場合は，その反応バリアが1 eVオーダーであってマイクロ秒以上の経過時間を要する現象であり，DFT-MDシミュレーションでは再現できないことが通常である．この基本的問題を解決するため，対象系から選んだ少数の反応中心原子間で電子が移動する化学反応プロセスを網羅的にリストし，適切なindexを用いて分類した後に，直接計算と統計的推測を組み合わせて精度良くバリアを求め，統計力学に基づいて1つの反応プロセスを選んで化学反応を人為的に加速する手法を，新たに開発している．2021年度までに，(i) 反応中心原子群内での電子移動のエネルギーバリアを計算する際に隣接３原子から６原子までの範囲で原子群を選ぶように改良した．(ii) 反応中心原子群を特徴づける指紋（fingerprint）を化学ボンドのネットワークマトリックスで表現するように改良した．(iii) 歪などの外部環境によって同一fingerprintでのプロセス同士のエネルギーバリアが変化する様子を，反応中心原子群内の化学ボンド長を指標に選ぶと良く表現できることを利用してKriging法を用いて化学ボンド長から未知のエネルギーバリアを予測するように改良した．2022年度は，Liイオン電池内の負極近傍での皮膜生成反応に対して化学反応加速型DFT-MDシミュレーションを実施し，運用上の問題点を調べた．また，適用対象の１つとなる他の固液界面反応について，鍵となる反応プロセスを高圧にして発現させることで，化学反応加速型DFT-MDシミュレーションの準備を進めた．

Number density masato theory (DFT) で an electronics を Cha う first principle molecular dynamics (DFT) - MD シミュレーションは, hundreds of atomic scale で number ピコ second degree ので経 over time, others in 々な anti 応ダイナミックスに make われ be performance on をげてきた. しかし, solid-liquid interface においてで into む skin membrane generated at room temperature the 応はの situations, その anti 応バリアが 1 eV オーダーであってマイクロ + の経 time を to する phenomenon であり, DFT - MD シミュレーションでは reappearance できないことが usually である. この basic problems をするため, like department of seaborne から choose んだ minority の anti 応で between central atom electronic が mobile する chemical anti 応プロセスを snare of にリストし, appropriate な index を with いて classification したに, direct calculation と statistic group speculated をみわせて good precision くバリアをめ, Statistical mechanics に base づいて 1 つの anti 応プロセスを choose んで chemical anti 応を man-made に accelerate するを, new たに open 発している. 2021 annual までに, (I) the 応 center within the group of atoms での electronic mobile のエネルギーバリアを computing する interstate に隣 pick three atoms から 6 atoms までの van 囲で atomic group of を choose ぶように improved した. (ii) the 応 center atom group を徴づける fingerprint (fingerprint) を chemical ボンドのネットワークマトリックス performance でするように improved した. (iii) slanting などの external environment によって same fingerprint でのプロセス with James のエネルギーバリアが variations change する others child を, Reverse 応 center atom within group の chemical ボンド long を index に choose ぶくと good performance できることを using してを Kriging method with いて chemical ボンド long から unknown のエネルギーバリアを be するように improved した. 2022 annual は, Li イオン cell anode nearly の alongside での skin membrane generated against 応にし seaborne て chemical type anti 応 accelerate DFT - MD シミュレーションを be し, using をの problem points on the adjustable べた. Like の seaborne また, apply 1 つとなる he の solid-liquid interface against 応について, key となる anti 応プロセスを high 圧にして発 now させることで, chemical anti 応 accelerating type DFT - MD シミュレーションの prepare を into めた.