Development and applications of theoretical computational methods for molecular response properties

分子响应特性理论计算方法的发展与应用

基本信息

批准号：
20K05435
负责人：
藪下聡
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Keio University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20K05435/
关键词：
線形応答理論非線形応答理論 Hellmann-Feynman理論 Morseポテンシャル光イオン化断面積複素基底関数法ポリイン結合音強度振動数依存分極率遷移モーメント倍音吸収強度線形応答関数非線形応答関数赤外吸収強度紫外可視吸収強度応答物性

项目摘要

これまで分子内原子の核座標変位と電子密度変化を、それぞれ原因と結果と捉えることで、分子振動や化学反応の進行に伴う電子密度変化の理論解析を行ってきた。令和４年度はこれまで開発した線形・非線形応答理論と従来の計算手法の間の関係を詳細に調べた。この種の計算では、いわゆるCPHF法やCPKS法を使って、分子軌道を核座標で偏微分することが必要であるが、計算結果を検討することにより、(1) Hartree-Fock法でも密度汎関数法でも、酸やアルコールのOH基の水素原子の変位については、そのプロトン上に標準的な基底関数を使う限り、分子軌道の展開に用いる基底関数の中心に関する微分項は含めなくても良いことが分かった。(2) 従来のCPHF法やCPKS法の計算に含まれる非同次項を新たに誘導した。特に基底関数極限への収束性が分かり易い表式を得て、その結果を学会発表した。(3)以上の結果は、計算手法が変分的安定性を持つことと密接に関係すること、さらにoff-diagonal Hellmann-Feynman理論の枠内で自然に解釈出来ることなどが分かった。その他、前年度からの継続として、分子の結合解離領域における核波動関数の振る舞いを調べるため、Morseポテンシャルの束縛-連続状態間の行列要素の解析表式を調べ、その効果的な応用計算を検討した。光イオン化断面積の計算手法として、複素基底関数法において複素数軌道指数を最適化する手法が有効であることを国際会議で発表した。この手法を４成分相対論に応用するには、大成分、小成分ともその束縛状態を実数パラメータだけで表現する必要がある。以前発表した１電子原子の計算では、原子の球対称性により実数化は容易であった。令和４年度は、分子に応用する際の具体的な問題点を調べ、二重群を用いて計算手法を検討した。

到目前为止，我们一直在通过查看分子内原子的核坐标位移和电子密度变化作为原因和作用，将电子密度变化作为分子振动和化学反应进行理论分析。在2022年，我们详细研究了直到现在发展的线性和非线性响应理论与传统计算方法之间的关系。在这种类型的计算中，有必要使用所谓的CPHF或CPKS方法使用核坐标进行部分区分分子轨道，但是通过检查计算结果，已经发现，（1）对于酸和酒精的OH群中，（1）对于与hartree figent function insection contractiational contractiation to norky contractiation to norcy contractiation to norky Incrient contress的氢原子（1）均不在范围内。只要在质子上使用标准基函数，就会展开分子轨道。（2）新诱导的常规CPHF和CPK方法计算中包括的非同源术语。特别是，我们获得了一个表方程，该方程使人们易于理解与基本函数限制的融合，并在学术会议中介绍了结果的结果。（3）上述结果与计算方法的变分稳定性密切相关，还发现它们可以自然地在非二角形Hellmann-Feynman理论的框架内自然解释。另外，作为前一年的延续，为了研究分子键解离区域中核波函数的行为，我们研究了分析表方程的分析表方程，矩阵元素的摩尔斯电势的结合状态和有效的应用计算。国际会议宣布，作为计算光电离横截面的一种方法，一种在复杂基础功能方法中优化复杂轨道索引的方法是有效的。为了将此技术应用于四组分相对论的理论，只有仅使用实际参数来表达大型和小组件的结合状态。在以前宣布的一个电子原子的计算中，由于原子的球形对称性，实数很容易。在2022年，我们研究了特定问题将其应用于分子并使用双组检查计算方法。

项目成果

期刊论文数量（8）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Photoionization Cross Sections Calculated by the Complex Basis Function Method

复基函数法计算的光电离截面

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kusano Shuhei;Ichikura Yuma;Fujimoto Kazuhiro J.;Konishi Sae;Yamada Yuji;Hayashida Osamu;Toshiaki Matsubara and Keisuke Shirasaka;Satoshi Yabushita
通讯作者：
Satoshi Yabushita

直鎖ポリインC2nH2(n=1-9)の炭素鎖長に依存したπg+πu結合音強度のローカルCCH変角モードと線形応答関数による理論解析

使用局部 CCH 弯曲模式和线性响应函数理论分析 πg+πu 键声音强度随线性聚乙二醇 C2nH2 (n=1-9) 碳链长度的变化

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Asvany O.;Markus C. R.;Nagamori K.;Kohguchi H.;Furuta J.;Kobayashi K.;Schlemmer S.;Thorwirth S.;露木雅文，久賀谷有人，金森英人，藪下聡
通讯作者：
露木雅文，久賀谷有人，金森英人，藪下聡

Vibrational Absorption Intensities Studied by the Linear and Nonlinear Response Functions

通过线性和非线性响应函数研究振动吸收强度