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多核クラスター錯体を用いた小分子変換のための学理創出

使用多核簇复合物创建小分子转化原理

基本信息

批准号：
19H00903
负责人：
正岡重行
金额：
$ 29.12万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-01 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、生体酵素の活性中心の構造ならびに申請者のこれまでの研究から得た着想に従い、小分子の多電子酸化還元を促す革新的な触媒の創出を目指した触媒開発基礎研究を推進している。具体的には、「多電子移動能」と「結合組み換え能」を有する新規多核クラスター錯体を複数種合成し、その構造、電子状態ならびに酸化還元能の解析を行うとともに、合成した多核クラスター錯体の小分子変換反応に対する触媒能の評価を行っている。2021年度は特に「多核クラスター錯体の小分子変換反応に対する触媒能の評価」の遂行に注力した。具体的な研究成果の1つとして、コバルト五核クラスター錯体と光増感剤であるイリジウム錯体から構成される触媒系の構築が挙げられる。本反応系では、ギ酸の存在下、常温・常圧条件で可視光を照射し、反応終了後の気相をガスクロマトグラフィーにより解析したところ、水素ガスの生成が確認された。多数の対照実験ならびに分光学測定・電気化学測定に基づき、触媒反応の機構解析を行ったところ、コバルト五核クラスター錯体が光化学的にギ酸を脱水素化し、水素ガスを生成していることが明らかとなった。また、この反応系の触媒回転頻度は既存の関連する触媒系と比較して世界最高値であることも判明した。申請者の以前の研究により、コバルト五核クラスター錯体は二酸化炭素を還元してギ酸を製造する反応の触媒として機能することが見出されているため、本触媒系は、二酸化炭素還元反応とギ酸脱水素化反応による持続可能な水素生成サイクルを達成した世界で初めての例とみなすことができる。

の this study では, body enzyme active center の tectonic ならびに applicants のこれまでの research から must think たに従い, small molecule の electronic acidification still more yuan を promote す innovative な catalyst の hit を refers した catalyst を open 発 basic research advance している. Specific には, "more electronic mobile can" と "combining group can change みえ" をする new rules on multi-core クラスター misprinted を plural kinds of synthetic し, その structure, electronic state ならびに acidification can also yuan の parsing line をうとともに, synthetic した multi-core クラスター misprinted の small molecules - in the 応にす seaborne る catalyst can の review 価を line っている. In 2021, <s:1> special に was carried out to に pay attention to <s:1> た the evaluation of <s:1> catalytic energy 価 of multi-nuclear <s:1> ラスタ <s:1> mismatched <s:1> small molecule transformation anti応に. Specific な research の 1 つとして, コバルト five nuclear クラスター misprinted と light sense of rights tonic であるイリジウム misprinted から constitute される catalyst is の build が挙げられる. This anti 応では, ギ, normal temperature, often in the presence of acid の圧 condition しをで visible light irradiation, after the end of the 応の気 phase をガスクロマトグラフィーにより parsing したところ, water element ガスの generated が confirm された. Most の polices according to be 験ならびに points determination of optical, electric 気 chemical に base づき, catalytic 応の institutions parsing line をったところ, コバルト five nuclear クラスター misprinted が photochemical にギ acid を dehydration し and water element ガスを generated していることが Ming らかとなった. また, この planning frequency は the anti 応 is の catalyst can not only save の masato even する catalytic system と compare して on the world's highest numerical であることも.at した. Applicants の previous research のにより, コバルト five nuclear クラスター misprinted は two acidification carbon を also yuan してギ acid を manufacturing する anti 応の catalyst として function することが shows されているため, this catalyst is は, two acidification carbon also yuan against 応とギ acid dehydration turn against 応による may hold 続な water element generated サイクルを reached しため the early でて Example: とみなすとがでるる.