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高圧技術を主とした欠陥制御によるペロブスカイト関連構造高速プロトン伝導体の探索

主要利用高压技术进行缺陷控制，寻找具有钙钛矿相关结构的快速质子导体

基本信息

批准号：
19J20849
负责人：
川森弘晶
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-25 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

当初はプロトン伝導度向上のため、キャリア濃度すなわちプロトン濃度の高い新規材料開発を目的とした。1000度程度の高温でも脱水されない高圧下(GPa級)に注目し、高温で反応させつつOH基を多量に含む材料の合成を着想した。前年度まででは、高圧合成により最大でBaSc0.67O(OH)2の組成までプロトンを含有するペロブスカイト型新規材料が得られた。ペロブスカイト型構造中のScサイト欠損をプロトンが電荷補償することで、従来材料を大きく上回るプロトン濃度が実現された。本材料は350度で不連続的に電気伝導度が上昇し、500度で不可逆的に脱水されるまで0.01 S/cm程度の高い伝導度を示した。このとき、脱水後も結晶構造は維持された。しかし、この特異な伝導度変化の起源は不明であった。本年度は新たにBa-In系で合成を行い、Ba-Sc系と同様の新規物質が得られた。この伝導度はBa-Sc系と類似した温度依存性を示した。350度で不連続的に伝導度が上昇し、1サイクル目はBa-Sc系より高い値であった。ただし、一度350度以上まで加熱されるとペロブスカイト型構造ともブラウンミレライト型構造とも異なる結晶構造へと変化した。Ba-Sc系、Ba-In系ともに伝導度が不連続的に上昇する温度で吸熱反応が観測された。光学顕微鏡によるその場観察や電子顕微鏡の観察結果から総合すると、伝導度の不連続変化の起源は部分溶融であると考えられる。これは通常のペロブスカイト型プロトン伝導体では生じない反応である。伝導度の酸素分圧依存性や重水素による同位体効果から、部分溶融はプロトン伝導だけでなく酸化物イオンなど他イオンの伝導も促進すると示唆された。Ba-In系の部分溶融材料についてはMPa級の低圧下でも合成方法を確立した。これにより高圧合成法の欠点であった試料量が改善された。したがって、より実用的な合成が可能になった。

At the beginning, the new material development goal of high conductivity and high concentration was established. High temperature of 1000 degrees C. Dehydration under high pressure (GPa level) In the past year, the composition of BaSc0.67O(OH)2, which is the largest in high pressure synthesis, has been modified to include new materials. The charge compensation of the scandinavian material in the scandinavian type structure is realized by the concentration of the scandinavian material in the upper part of the structure. The material has a high conductivity of 0.01 S/cm for irreversible dehydration at 500 degrees C. After dehydration, the crystalline structure is maintained. The origin of the transformation is unknown. This year, new Ba-In system and new Ba-Sc system were synthesized. The temperature dependence of the conductivity is similar to that of the Ba-Sc system. 350 °The heating temperature is above 350 degrees Celsius. The structure of the crystal structure is different. Ba-Sc system, Ba-In system, conductivity, temperature, endothermic reaction, temperature measurement The results of field and electron microscope observations include the integration, the origin and partial melting of the conductivity and the thermal conductivity. This is usually the case with the conductor. The conductivity is dependent on the molecular pressure of the acid and the molecular weight of the isotope, and the partial melting is dependent on the molecular weight of the acid. Ba-In system partially melted materials were synthesized at MPa level and low pressure. The amount of sample was improved due to the shortage of high pressure synthesis method. It is possible to combine the two together.