イオン液体を前駆体とした錯体ネットワークの合成とプロトン伝導体への展開

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本研究ではイオン液体と金属イオンの組み合わせからなる錯体ネットワークを用いたプロトン伝導体を合成、評価する。今年度は様々なプロトン性イオン液体を前駆体とし、配位結合させる金属イオンとして電気化学的に安定であるZn2+,Al3+,Zr4+等を主に用いて合成検討を行った。その中で[dema][H2PO4]（dema=dimethylethylammmonium）とZn2+から形成される錯体ネットワークはその配合比によってネットワークサイズ、つまり分子量を系統的に制御でき、いずれも10^-2 S/cmオーダーの高プロトン伝導度を示すことを明らかとした。これらの粘度は動的粘弾性測定から定量的に明らかとし、膜加工の最適な粘度に調整できることを確認した。また考えを拡張し、イオン液体とZn2+から合成されるプロトン伝導性錯体ネットワークを二種類準備し、それらの融液をブレンドすることによるプロトン伝導性ガラスの合成を行った。それぞれの錯体ネットワークの混合比を変えることでガラス転移点や粘度を変化できる。さらにある特定の混合比においてそれぞれの母構造よりも高いプロトン伝導度を示すことを確認し、ブレンドすることによる伝導パスの好適化が可能であることを示した。その中には前駆体として用いるイオン液体自体のプロトン伝導度より大幅に高いプロトン伝導度を示す例が存在し、配位結合により構築されるネットワークの構造やダイナミクスが様々な特性に有用に働くことを示した。