Operando STM of Fischer-Tropsch model catalysts

费托模型催化剂的 Operando STM

基本信息

项目摘要

The industrial Fischer-Tropsch synthesis of long-chain hydrocarbons is currently seeing an enormous upturn, in particular in form of the Co-catalyzed low-temperature process. The catalytic mechanism is not fully understood, despite of intensive research. Unclear points, in particular, are the initial dissociation of the CO molecules and the lacking structure sensitivity of the reaction. Often a hypothesis is put forward according to which the surface of the Co catalyst restructures, so that the active sites are only formed under the conditions of the reaction. However, there is currently no direct evidence for this hypothesis. We propose a project in which we will use scanning tunneling microscopy to investigate single-crystal Co surfaces as catalyst models under pressure and temperature conditions that come close to those applied in the industrial Fischer-Tropsch synthesis. The project is based on extensive preliminary work performed under methanation conditions at lower pressures and higher H2:CO ratios than used in the industrial Fischer-Tropsch process. Applying Fischer-Tropsch conditions we expect to resolve the assumed restructuring phenomena under "operando" conditions, i.e., while activity and selectivity are measured at the same time. The project opens the possibility of monitoring the formation of the active sites of a catalytic reaction with atomic resolution.
目前,长链烃的费托合成的工业化正在经历一个巨大的转变,特别是以Co催化的低温方法的形式。尽管进行了深入的研究,但催化机制尚未完全了解。不清楚的点,特别是,CO分子的初始解离和缺乏结构敏感性的反应。通常提出一种假设,根据该假设,Co催化剂的表面重构,使得活性位点仅在反应条件下形成。然而,目前还没有直接证据支持这一假设。我们提出了一个项目,在该项目中,我们将使用扫描隧道显微镜研究单晶Co表面作为催化剂模型的压力和温度条件下,接近那些应用于工业费托合成。该项目是基于在甲烷化条件下进行的广泛的前期工作,在较低的压力和较高的H2:CO比比在工业费托过程中使用。应用费托条件,我们期望解决“操作”条件下的假设重组现象,即,同时测量活性和选择性。该项目开辟了以原子分辨率监测催化反应活性部位形成的可能性。

项目成果

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  • DOI:
    10.1063/5.0068021
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    K. M. Golder;B. Böller;G. Stienen;J. Sickerling;J. Wintterlin
  • 通讯作者:
    J. Wintterlin
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