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金属／担体間の化学結合とエピタキシーを利用した金属ナノフレーク担持触媒の創製

利用金属/载体和外延之间的化学键合创建金属纳米片负载催化剂

基本信息

批准号：
18J13178
负责人：
中尾琢哉
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-25 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

昨年度に引き続き、C12A7:eを用いたアンモニア分解反応についての検討を行ったところ、DFT計算から特異な反応機構を見出すことができた。そこで、理論計算結果の妥当性を検証するため、実験を行った。その結果、 C12A7:eは触媒的にはアンモニアを分解できないが、高濃度の中性窒素分子を含有したC12A7が合成できることが分かった。現在はこれらの成果を纏めた論文を執筆中である。また、以前から研究を行っていたRu担持Ca2NH触媒を用いたアンモニア合成の反応機構について、第一原理計算とミクロキネティックモデルから明らかにすることができた。Ru担持水素化物触媒はアンモニア合成に対し低温低圧下で高活性であるが、微視的な反応経路や律速段階などの反応機構は明らかになっていなかった。実験事実に基づいた考察から、Ru/Ca2NHによるアンモニア合成の反応場をRu/Ca2NH界面だと仮定し、アンモニア合成の全ての素過程を組み立てた。また、各素反応の解析を行ったところ、Ru担持水素化物触媒において、(i)電子注入による窒素開裂の活性化、(ii)担体表面水素を用いたNHx形成、(iii)Ru表面から表面VHへの水素の移動による水素被毒抑制が重要な機構であることを見出した。次に、第一原理計算から得られた各素反応の活性化エネルギーなどを使ったミクロキネティックモデルにより、各素反応が律速段階だと仮定されたときのターンオーバー頻度(TOF)を求めた。第一原理計算とミクロキネティックモデルからTOFの比較から、NH3形成が律速段階であることを見出した。また、得られたNH3形成のTOFは実験値をよく再現することから、本研究で提案した反応機構の妥当性が裏づけられた。

In the last year, the information system, the C12A7:e system, and the anti-computer system were used to analyze the data. The data were analyzed by the DFT calculation system. The results of theoretical calculation and theoretical calculation show that the results are appropriate. The results showed that the molecular weight of neutral asphyxiate of C12A7:e catalyst and the molecular weight of neutral asphyxiate of high concentration contained the compound of C12A7 and the concentration of phenylephrine. We are now in the process of running the results and documents. In the past, the Ca2NH catalyst was used to synthesize the reaction mechanism by using the Ca2NH catalyst, and the first principle calculation was carried out in the first principle. Ru is responsible for the synthesis of high activity and high activity under low temperature and low temperature. Ru is responsible for the reaction of high activity at low temperature and low temperature. On the basis of the investigation, the Ru/Ca2NH system is used to synthesize the anti-market, the Ru/Ca2NH interface is determined, and the whole process of synthesis is analyzed. In this paper, the chemical analysis was used to determine the temperature, the Ru was used to carry the water element catalyst, (I) the activation of the electron injection of asphyxiant, the formation of the water on the surface of the carrier by NHx, the formation of water on the surface of (iii) Ru, the inhibition of the transfer of water by VH on the surface of (iii), the inhibition of the toxicity of water by water. According to the first principle, the parameters are calculated according to the first principle, and the parameters are calculated according to the first principle. In the first principle, the calculation of the first principle and the first principle calculates the results of the first principle calculation, the first principle calculation and the first principle calculation, the first principle calculation and the first principle calculation. In the first principle, it is calculated that the speed of the TOF is higher than that of the NH3, and the NH3 forms the speed segment. In this study, it is proposed that the anti-NH3 mechanism should be properly established. In this study, it is proposed that the anti-tax mechanism should be properly established.