結晶格子の歪みを制御したペロブスカイト量子ドットの晶析条件とフロー合成法の確立

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次世代LED光源として有望なAPbX3型ペロブスカイト量子ドット（PeQDs）の発光特性の最大化を目的とした。具体的には、Aサイトを複数の元素で構成したAサイト混合型PeQDs（AxA'1-xPbX3型PeQDs）により、そのバンド構造を精緻に制御し、これまで未踏であった「精緻な発光波長制御」と「発光量子収率（PLQY）の最大化」を達成した。AxA'1-xPbX3型PeQDsの作製には、簡便な環境下で目的物を晶析できるバッチ式の配位子支援再沈殿法を採用した。ここでは、AおよびA'サイトとして、イオン半径差の小さい「ホルムアミジニウム(FA)：2.56Å」と「メチルアンモニウム（MA）：2.13Å」を選定し、そのモル比率（FA：MA）を制御したFAxMA'1-xPbBr3を作製した。また、本研究では、色安定性の高い緑色発光を示すBrをXサイトとして使用した。構造解析の結果から、FAxMA'1-xPbBr3のA:A'のモル比率を制御することで、結晶に格子歪みが生じていることを明らかにした。また、光学特性評価の結果から、バンドギャップの微増加とそれに伴う発光波長の青色偏移を確認し、特に、その発光波長を1 nmオーダーで精緻に制御できることを明らかにした。以上より、イオン半径の近いAサイト2種を用いるだけで、結晶の格子歪みを誘発し、発光波長を精緻に制御できることを立証した。次に、蛍光寿命とPLQYを測定したところ、結晶の格子歪みが生じているにも関わらず、Aサイトの導入前後で寿命成分およびPLQYに変化が見られなかった。これは、AサイトがPeQDsの発光特性を決定しているサイトではないことから、PLQY低下の原因であるトラップ準位がバンド構造内に形成されなかったためである。結果として、全ての系において、分散液状態で90%、薄膜状態で80%を超える高いPLQYを達成した。