高分子化イオン液体被覆シリカナノ粒子による電解質膜作製プロセスの開発

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100℃以上の高温・低湿度環境化で作動する、高温作動型固体高分子形燃料電池（HT-PEFC）用電解質膜の作製を目的とした。令和4年度の実施内容として、フィラー充填膜の構成部材となる高分子化イオン液体（PIL）被覆粒子の作製プロセスの開発及び、プロトン伝導性評価を実施した。ナノ粒子表面への高分子被覆手法である粒子共存重合法を援用し、HT-PEFC用電解質膜の作製に着手した。PIL被覆粒子の作製に向けて、重合性カチオン：ポリ（1-ビニルイミダゾール）（P1VIm）とアニオン：TFSIの等量の混合物であるイオン液体モノマーを作製し、このイオン液体モノマーと真球状シリカナノ粒子を共存状態で重合させ、シリカナノ粒子表面にPILであるP1VIm/TFSIを被覆したPIL被覆粒子を作製した。実施内容として、様々なイオン液液体モノマー濃度、粒径の異なるシリカナノ粒子を用いたPIL被覆粒子の作製プロセスの開発に成功した。PIL被覆粒子は乾燥粉体で得られ、これを圧着ペレット状態へと加工し、交流インピーダンス法を用いて圧着ペレットのプロトン伝導性を評価した。PIL被覆粒子は、160℃, 無加湿環境下で8.5×10^-5 [S cm^-1] のプロトン伝導度を達成し、圧着ペレットの垂直方向及び水平方向で同程度のプロトン伝導性を示すことも見出した。つまり、PIL被覆粒子を集積するのみで、等方的なプロトン伝導経路の構築に成功した。さらに、温度可変固体NMR測定を用い、P1VImのN-Hプロトンのシグナル位置より、プロトン伝導に有利な可動性プロトンの有無を確認した。その結果、可動性プロトンに割り当てられる位置にシグナルが観測され、ナノ粒子表面へのPILの被覆とPIL被覆粒子の集積によってプロトン伝導経路が構築され、PIL中のイオン液体部同士のプロトン伝導が促進されたことが示唆された。