アモルファス微粒子触媒による脱硝反応

使用非晶细颗粒催化剂的脱氮反应

• 批准号: 60850169
• 负责人: 小宮山 宏
• 金额: $ 4.48万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Developmental Scientific Research
• 财政年份: 1985
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1985 至 1986
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-60850169/
• 关键词: アモルファス合金; 脱硝反応; アモルファス微粒子; アモルファス多孔質触媒

比表面積が十分に実用的なアモルファス微粒子触媒を得る手法を確立し、NOのCOによる脱硝反応に対して高活性高選択性(2NO+2CO→【N_2】+2【CO_2】)を示す触媒系を見出すこと、同時にこれらの系に対してXPS、IR測定を行い活性選択性とNiの電子状態、反応種の吸着状態に関する情報を得ること、これらを有機的に関連しつつ触媒開発を行うことを目的としている。本年度は、同時に3種類の組成合金の触媒特性を測定し得る、反応管3本を並列に配置した、自動分折型流通系反応装置を完成した。また、触媒はNix【Zr_(1-x)】CX=0.33,0.50,0.67)を中心に、表面積が1〜4【w^2】/gの微粒子を、キャビラーション法によって合成した。表面積の一層の増大をはかるため、COの水素化反応中に生成する酸素原子を利用することによって温和に酸化し、局部的に生成する酸化ジルコニウムによる内部応力の作用で粒子を多孔化する手法を開発した。これによって全体的な酸化を伴うことなしに、比表面積を3〜5倍にまで高めることが可能となった。NOとCOとの反応を、反応温度180〜250℃、SV10000〜200000【hr^(-1)】の範囲で、標準的に20時間の連続実験を行った。多くの触媒組成において、初期1〜数時間高活性かつ高選択性を示すが、一定時間経過後に急激に特性が変化、すなわち、低活性、低選択性に失活する。この失活の原因について検討し、Niの酸化状態の変動によるNOとCOとの競争的吸着の変動に起因するとの仮説を立てた。種々検討の結果、CO+【H_2】処理によって多孔質化された【Ni_(67)】【Zr_(33)】において、SV100000【hr^(-1)】、250℃という条件で、少くも80時間以上安定な、高活性高選択性状態が維持し得ることを見出した。今後は、上記の仮説を分光学的により詳細に検討すること、他の【III】,【IV】族元素とNiとの合金へと系を拡張することが重要である。

The specific surface area is very suitable for the application of fine particle catalyst. The method of obtaining fine particle catalyst is established, and the NO and CO are removed. The denitration reaction is highly active and selective.(2NO+2CO→ [N_2]+2 CO_2]) shows the catalyst system can be observed, simultaneously related to the system, XPS, IR determination, activity selectivity, electronic state of Ni, adsorption state of Ni species, information related to the organic relationship, catalyst development, purpose. This year, the catalyst characteristics of three kinds of composition alloys were measured, and the three kinds of reaction tubes were arranged in parallel, and the automatic folding flow system reaction device was completed. The catalyst Nix [Zr_(1-x)] CX=0.33,0.50,0.67) is a fine particle with a surface area of 1 ~ 4 [w^2]/g. The increase of surface area, the formation of acid atoms in the hydration reaction of CO, the use of mild acidification, the formation of partial acidification, the action of internal forces, the formation of porous particles, etc. The surface area of the whole body is 3 ~ 5 times higher than that of the whole body. NO, CO and CO are not allowed to react, the reaction temperature is 180 ~ 250℃, SV10000 ~ 200000 [hr^(-1)], the standard temperature is 20 hours. The catalyst composition varies from high activity to high selectivity in the initial period of one to several times, from rapid excitation to deactivation after a certain period of time, from low activity to low selectivity. The causes of deactivation are discussed in detail. The change of acidification state of Ni, the change of adsorption of NO and CO, and the causes of deactivation are discussed. The results of seed test showed that CO+[H_2] treatment was stable for more than 80 hours, and the high activity and high selectivity were maintained. In the future, we will discuss in detail the relationship between the group III and IV elements and the alloy system of Ni.

项目成果

Chemistry Letters. 1985-8. (1985)

化学快报。

固体物理. 20-8. (1985)

固体物理学。20-8。

化学工学. 49-11. (1985)

化学工程。49-11。