Phase control of complex autoionizing resonances

复杂自电离共振的相位控制

基本信息

项目摘要

In recent years, advances in short pulse extreme ultra-violet (XUV) sources have brought special attention to autoionizing resonances in atoms and small molecules. These resonances arise due to autoionizing states, which are often viewed as the combination of a weakly bound (Rydberg) electron and an excited ion core. The interaction of the Rydberg electron and the core leads to energy exchange, taking the energy from the core and liberating the weakly bound electron. This simple picture becomes a lot more complex when several such states overlap. Mixing of resonances results in complex spectra challenging their analysis and assignment. However, such complex resonances also provide a unique opportunity to investigate the evolution of electron-electron correlations, potentially with attosecond time resolution. Couplings between weakly bound Rydberg states carry tremendous potential for control of correlated dynamics with laser fields. When autoionization involves several core states, the initial ultrafast excitation creates a coherence between them and could lead to ultrafast hole migration in the cationic core. Laser control of the Rydberg electrons enables control of this charge migration in the ion core. In this proposal we will investigate this concept of control via Rydberg states. We will venture into the domain of strongly mixed autoionizing series of nitrogen molecules, which encode rich dynamics both in the ionic core and in the Rydberg states. We will employ coherent excitation of several overlapping autoionizing states in molecules with an ultrashort XUV pulse, using a weak NIR-vis laser pulse as a knob to control excitation, and using time-resolved photoelectron spectroscopy to follow populations of the core states. The molecular autoionizing resonances of nitrogen investigated in our preliminary work are excellent candidates for this control concept. These resonances are composed of two Rydberg states and decay towards two continua with two different ionic states (X and A states of the nitrogen ion). Accordingly, in this proposal we will develop theoretically and will test experimentally control of the relative phases of the two Rydberg states. We will test two distinct phase control schemes: through an auxiliary discrete state and through the ionization continuum. Owing to the mixed character of these resonances the control of the phase will influence the mixing of the autoionization channels and thus will modify the branching ratio for the ionic states. By controlling the branching ratio in autoionization our method enables shaping of the electronic wavepacket formed in the ion core by autoionization and thus opens the route to manipulation of ultrafast charge migration.
近年来,短脉冲极端紫外线(XUV)光源的发展引起了人们对原子和小分子中自电离共振的特别关注。这些共振是由自电离态引起的,自电离态通常被视为弱束缚(里德堡)电子和激发离子核心的组合。里德堡电子与核心的相互作用导致能量交换,从核心获取能量,释放弱束缚电子。当几个这样的状态重叠时,这一简单的情况就变得复杂得多。共振的混合导致了复杂的光谱,对它们的分析和指认提出了挑战。然而,这种复杂的共振也提供了一个独特的机会来研究电子-电子关联的演变,可能与阿秒时间分辨率有关。弱束缚里德堡态之间的耦合为控制与激光场的关联动力学提供了巨大的潜力。当自电离涉及多个核心态时,初始的超快激发在它们之间产生相干,并可能导致阳离子核中的超快空穴迁移。激光控制里德堡电子能够控制离子核心中的这种电荷迁移。在这项提案中,我们将通过里德伯格状态来研究这一控制概念。我们将冒险进入强混合自电离系列氮分子的领域,这些分子在离子核心和里德堡态中都编码了丰富的动力学。我们将使用超短XUV脉冲对分子中几个重叠的自电离态进行相干激发,使用微弱的近红外-可见激光脉冲作为旋钮来控制激发,并使用时间分辨光电子能谱来跟踪核心态的布居。在我们的初步工作中研究的氮的分子自电离共振是这种控制概念的很好的候选者。这些共振由两个Rydberg态组成,并向两个具有两个不同离子态(氮离子的X态和A态)的连续介质衰变。因此,在这个方案中,我们将从理论上进行发展,并将在实验上测试对两个里德堡态的相对相位的控制。我们将测试两种不同的相位控制方案:通过辅助离散状态和通过电离连续体。由于这些共振的混合特性,对位相的控制将影响自电离通道的混合,从而改变离子状态的分支比。通过控制自电离中的分支率,我们的方法能够通过自电离来整形离子核中形成的电子波包,从而为操纵超快电荷迁移开辟了道路。

项目成果

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