ゲルの体積相転移に伴う大変形ダイナミクスの研究

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本研究では高分子ゲルの膨潤・収縮ダイナミクスの研究を行った。ゲルの体積相転移ダイナミクスにおける線形領域での膨潤収縮過程はMIT 田中豊一氏らのゲルネットワークの共同拡散理論によく説明されている。しかし、近年研究が進められている高速収縮ゲルのメカニズムや膨潤相から収縮相への温度ジャンプによる収縮過程における表面スキン層の形成、それに起因すると考えられている収縮の停滞と内部パターン形成などはゲル相転移ダイナミクスの基本的未解決問題である。本研究では、従来の理論では考慮されていなかったゲル内部での溶媒拡散と内部応力の結合を取り入れた「応力拡散カップリングモデル」を用い、これらの未解決問題に取り組んだ。この応力と拡散の結合は高分子混合系の粘弾性相分離において近年、その重要性が認識されて来ているもので、ゲル系の膨潤相収縮相の相分離ダイナミクスにおいても同様にこの結合が非常に重要である。このモデルを用い、有限要素法とラグランジュ描像に基づく非線形弾性体のダイナミクスのシミュレーションを行った。その結果、共同拡散モデルでは再現出来ていない収縮過程の複雑なパターン形成(バンブー、表面スキン層)を再現した。このゲルの複雑な内部パターン形成の起源が、ゲル内部での溶媒拡散と応力との密接な連係にあることをシミュレーションで示した。特にゲル表面に不透水相の出現することが実験で観測される収縮停滞の起源であることををシミュレーションにより示した。また、本研究で行ったシミュレーションの結果から実験でしばしば見られる表面に生成されるバブル状の形状の条件としてこのスキン層の出現が不可欠であることが分かってきた。