高分子の粘弾性特性に対するミクロからのアプローチ

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高分子の粘弾性特性を記述するにあたり、流動履歴の情報と応力を結びつける構成方程式の妥当なモデルを求めることが重要である。従来は、この構成方程式のモデルとして、Maxwellモデルやダンベル・モデルのような比較的単純なモデルから理論的に計算された構成方程式や、レプテイション理論などの粗視化された現象論モデルに基づいて計算された構成方程式が用いられてきた。本研究では、高分子鎖の経路積分表示と自己無撞着場法を用いた高分子濃厚系の記述法である「密度汎関数法」を動力学に拡張した「動的密度汎関数法」を用いて、高分子鎖濃厚系の粘弾性特性を、モデル構成方程式に頼ることなくシミュレーションする手法の開発を進めた。まず手始めとして、拡散過程が支配的な場合の高分子混合系の相分離過程のシミュレーションのための一般的なプログラムを開発した。次にこのプログラムの高速化のために、より粗視化の程度の高い手法であるGinzburg-Landau法との融合をはかるべく、同一の相分離系に対して動的密度汎関数法とGinzburg-Landau法の挙動を比較し、シミュレーションに必要な誤差の範囲で定量的な一致を確かめた。さらに、高分子濃厚系の粘弾性を取り扱うためのモデルとして、絡み合い点(スリップ・リンク)によってつながれた高分子セグメントの球状の濃度分布(セグメント・クラウド)という描像を用いたモデルを提案し、シミュレーションのためのプロトタイプ・プログラムを作成し、その平衡特性を計算した。これらのモデルをもちいれば、高分子のマクロな流動委特性を、鎖の枝分かれ構造やブロックの配置のようなミクロな情報から計算することが可能となると考えられ高分子粘弾性に対するミクロなアプローチとして非常に有力である。