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水素結合-金属錯体の超分子相互作用と三次元組織化

氢键-金属配合物的超分子相互作用和三维组织

基本信息

批准号：
09740490
负责人：
岡村高明
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至 1998
项目状态：
已结题

项目摘要

アミド基を持つフェロセン誘導体、[Fe(C_5H_5)(C_5H_4NHCOR)](R=CH_3,t-Bu,CF_3)を1電子酸化し、フェロセニウムカチオン誘導体を得た。水素結合能は中性分子に比べ増加し、チオラート錯体と組み合わせた[Fe(C_5H_5)(C_5H_4NHCOCH_3)][Ni(nmt)_2]は単位格子中に独立な8つの分子を持つ特異な結晶となり、低温で一部が反磁性的に相互作用し形式上S=7/8の常磁性を示した。また、新たな試みとして、アミド基を2つ非対称に導入した、[(CH_3CONHC_5H_4)-Fe(C_5H_4NHCOCH_3)]やそのオリゴマーである[(CH_3CONHC_5H_4){Fe(C_5H_4CONHC_5H_4)}nFe-(C_5H_4CONHCH_3)](n=1,2)を単離し、n_6についてはESI-MSにより検出した。このようにフェロセンを主鎖に持つ非天然型アミノ酸[(NH_2C_5H_4)Fe(C_5H_4COOH)]による有機金属ペプチドの合成に成功した。このペプチドは低極性溶媒中や固体状態でアミド基が互いにスタックした特異な構造を示すことを、X線構造解析、IR、_1HNMRにより明らかとした。さらにこのアミノ酸を天然型アミノ酸と組み合わせ新規ベータシートモチーフを合成した。このような2次構造形成可能な全く新しいタイプの有機金属ペプチドは、その可逆な酸化還元電位などを応用した電導性物質の開発などさらなる応用が期待できる。

A new inducer [Fe(C_5H_5)(C_5H_4NHCOR)](R= CH_3,t-Bu, CF_3) was obtained. The binding energy of water element increases compared with neutral molecules, and the interaction between [Fe(C_5H_5)(C_5H_4NHCOCH_3)] and [Ni(nmt)_2] increases compared with neutral molecules. The interaction between [Fe(C_5H_5)(C_5H_4NHCOCH_3)] and [Ni (nmt)_2] increases compared with neutral molecules. [(CH_3CONHC_5H_4)-Fe(C_5H_4NHCOCH_3)] and [(CH_3CONHC_5H_4){Fe(C_5H_4CONHC_5H_4)}nFe-(C_5H_4CONHCH_3)](n=1,2) are separated from each other and n_6 are separated from ESI-MS. The synthesis of organic metal compounds containing non-natural amino acids [(NH_2C_5H_4)Fe(C_5H_4COOH)] was successfully carried out. This is a solid state in low polar solvents. The structure of the solid state is shown by X-ray structural analysis, IR and 1HNMR. This is the first time that a natural acid has been synthesized. The formation of these secondary structures may result in the development of new, reversible, acidifying, and electrically conductive materials.