非同期式時間分解フーリエ赤外反射吸収分光法を用いた固体表面上の吸着種の追跡

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平成12年度においては、前年度に引き続き白金単結晶表面でのメタノールの完全酸化反応を赤外反射吸収分光法によって常圧下で詳細に検討し、反応中間体として観察される表面フォルメート種の熱力学的挙動から、酸化反応の速度論的解析を行った。この結果、常圧下の反応条件ではメタノールは白金表面上でフォルメート種を経てから二酸化炭素に完全酸化される反応経路が、メタノールが表面で一酸化炭素に分解した後に二酸化炭素に酸化される経路よりも優位であることが確認された。また、クロム単結晶上に酸化クロム単結晶薄膜を調製し、その表面でのギ酸やメタノールなどの含酸素分子の反応性について調べた。この酸化クロム表面上でのギ酸の分解反応は3通りの反応経路があることが確認され、それぞれは酸化クロム表面に存在する幾つかの吸着・反応サイトの性質の差異によるものであることが明らかになった。また、酸化クロム表面に酸素を吸着させた場合、吸着酸素が直接赤外スペクトルに観察できるが、この吸着酸素とギ酸との反応についても検討した。また、他予算により導入したFTIR分光光度系に、反射赤外分光用の光路を製作した。超高真空容器にパルスバルブを取り付け、FTIRと同期して作動させる回路を製作した。この装置を上記の反応系に対して適用しているが、得られた結果の解釈は現在も検討中である。