半導体量子点におけるコヒーレントフォノンの研究

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昨年度までに、燐酸ガラス中のPbSe量子点についてのフェムト秒ポンププローブ分光法により微弱な音響型コヒーレントフォノンを観測することに成功していたが、今年度は引き続きその粒径依存性と振動モードの特定、およびラマン散乱測定を行った。大型のダブル分光器と冷却光電子増倍管を用いたフォトンカウンティングを利用して、低波数のラマン散乱の観測を行った。ラマンスペクトルの中に、粒径に依存する音響フォノンのピークが観測されたが、それは同じ試料に対するコヒーレントフォノン信号のフーリエ変換から得られたスペクトルとは一致せず、より低波数側に現れていた。そこで観測された振動モードを特定するために、等方的な弾性体球の自由振動のモデルで、バルクのPbSeの弾性率を用いて振動数の粒径依存性を計算したところ、コヒーレントフォノンで観測された振動モードは球の形を変えずに伸縮するブリージングモードに対応し、一方ラマン散乱で観測された振動モードはSpheroidalモードに対応している事が分かった。この結果によって、ある条件の下ではラマン散乱とコヒーレントフォノン測定は相補的な関係になりうる事を示すことが出来た。しかし、その原因や、これがどの程度一般的に成り立っているのかという事についてはさらなる研究が必要と考えられ、現在、銅ハライドなど他の材料の量子ドットについても同様の研究を進めているところである。