アルカン部分酸化における活性酸素種の電子状態とその反応性

烷烃部分氧化中活性氧的电子态及其反应性

• 批准号: 12750688
• 负责人: 竹中 壮
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2000 至 2001
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-12750688/
• 关键词: メタン; エチレン; エタン; 酸化カップリング; 酸化イットリウム; リチウムイオン; n-ブタン; プロピレン; 希土類酸化物; 吸着酸素

アルカンの部分酸化は,触媒化学の分野において現在活発に研究されている課題の1つである。本年度の研究ではメタンの酸化カップリングに注目し,メタンからエチレン,エタンを効率的に生成する触媒の開発を行った.以前よりメタン酸化カップリングにはリチウムイオン添加塩基性金属酸化物触媒が有効であると報告されている.しかしメタン酸化カップリングは通常800℃以上の高温で行われるため,リチウムイオンが触媒から脱離し、反応の経過に伴い触媒活性が著しく減少する問題点があった.そこで本研究では,触媒調整時のリチウムイオン添加法について検討し,失活しにくい触媒の開発を試みた.まず各種塩基性金属酸化物にリチウムイオンを添加した触媒上でメタン分解を行ったところ,リチウムイオン添加酸化イットリウム触媒が最も高いエタン,エチレン収率を示した.しかしこの触媒も反応の経過に伴い触媒失活した.そこでリチウムイオン添加酸化イットリウム触媒に注目し,リチウムイオン添加法を検討したところ,水酸化イットリウム触媒がメタン酸化カップリングに安定な活性を示すことが分かった.この調整法ではリチウムイオンを酸化イットリウムのバルク全体に導入できるため,リチウムイオンと酸化イットリウムの相互作用が強くなり,反応中にリチウム種の脱離が抑制されたものと考えられる.

Youdaoplaceholder0, カ, カ, <s:1>, partial acidification である, catalytic chemistry, <s:1>, て, て. Currently, there is an active に research project on されて, る, る, and <s:1> 1, である, である. This annual の study で は メ タ ン の acidification カ ッ プ リ ン グ に attention し, メ タ ン か ら エ チ レ ン, エ タ ン を に the working rate generated す る catalyst の open 発 を line っ た. Before よ り メ タ ン acidification カ ッ プ リ ン グ に は リ チ ウ ム イ オ ン add salt basic metal catalyst が acidification are unseen で あ る と report さ れ て い る. し か し メ タ ン acidification カ ッ プ リ ン グ は line usually high temperature above 800 ℃ の で わ れ る た め, リ チ ウ ム イ オ ン が catalyst か ら from し, anti 応 の 経 too に with い が catalytic activity with し く す reduction る problem point が あ っ た. そ こ で this study で は, catalyst when adjusting の リ チ ウ ム イ オ ン add method に つ い て 検 for し, deactivation し に く い catalyst の open 発 を try み た. ま ず various salt basic metal acidification content に リ チ ウ ム イ オ ン を add し た catalyst on で メ タ ン decomposition line を っ た と こ ろ, リ チ ウ ム イ オ ン add acidification イ ッ ト リ ウ ム catalyst が The high も い エ タ ン, エ チ レ ン を 収 rate in し た. し か し こ の catalyst も anti 応 の 経 too に with い catalyst deactivation し た. そ こ で リ チ ウ ム イ オ ン add acidification イ ッ ト リ ウ ム catalyst に attention し, リ チ ウ ム イ オ ン add method を beg し 検 た と こ ろ, water acidification イ ッ ト リ ウ ム catalyst が メ タ ン acidification カ ッ プ リ ン グ に settle な active を す こ と が points か っ た. こ の combat-weary で は リ チ ウ ム イ オ ン を acidification イ ッ ト リ ウ ム の バ ル ク all に import で き る た め, リ チ ウ ム イ オ ン と acidification イ ッ ト リ ウ ム の strong interaction が く な り, against 応 に リ チ ウ ム kind の from が inhibit さ れ た も の と exam え ら れ る.

项目成果

S.Takenaka, et al.: "Oxdative coupling of methane Li^+-added Y_2O_3 catalyst prepared from Y(OH)_3"Catalysis Today. 71. 11-18 (2002)

S.Takenaka等人：“由Y(OH)_3制备的甲烷Li^-添加的Y_2O_3催化剂的氧化偶联”今日催化。

S.Takenaka, et al.,: "Production of alkenes through oxidative cracking of n-butane over OCM catalysts"Studies in Surface Science and Catalysis. 130. 1781-1786 (2000)

S.Takenaka 等人：“在 OCM 催化剂上通过正丁烷氧化裂解生产烯烃”表面科学和催化研究。