酸化グラフェン層間を利用した合金ナノシートの調製とそれらの触媒反応への応用

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貴金属は様々な反応の触媒活性成分として利用されているが，高価であるため貴金属の使用量低減が求められている．貴金属触媒の使用量低減には，触媒設計の指針となる貴金属の触媒作用の理解が重要である．そこで組成および幾何学的・電子的構造が制御された貴金属および貴金属系合金粒子の触媒作用が検討されている．本研究では，積層型酸化グラフェンが有する２次元ナノスケール層間を利用したナノシート調製法により，貴金属および貴金属系合金から構成される単結晶ナノシートを調製するとともに，ここで得られた貴金属系ナノシートを触媒反応に利用し，貴金属および貴金属系合金の触媒作用を明らかにする．我々は昨年度までの研究によりPt，Rhナノシートの調製に成功した．一方でPdナノシートを本調製法で調製することには失敗した．そこで本年度はPdのナノシート化を試みた．酸化グラフェン層間に閉じ込めるPd種の種類，Pdの濃度，還元温度，還元剤の種類等を検討した結果，還元温度の変化によりPdナノシートの生成を確認した．積層型酸化グラフェン層間に塩化Pd水溶液を閉じ込め，120～180℃の還元温度で処理し，得られた試料を透過型電子顕微鏡により確認したところ，140℃での加熱によりPdナノシートの生成を確認した．一方，それ以上の高温では球状のPd粒子が生成した．高温で試料を処理した場合，Pd種がすべて還元され，その後に進行する結晶成長が進行しないのに対し，140℃程度で還元するとPd核が生成した後も十分にPdカチオンが残っており，Pd核を中心にPdナノシートが成長したと考えられる．