貴金属代替を目指したオキシサルフェートの触媒設計

本研究では、貴金属代替触媒としてペロブスカイト型オキシサルフェート触媒を検討し、耐SOx性に優れた排ガス浄化触媒を開発することを目的とした。La-Sr-Cu-O-Sペロブスカイト型オキシサルフェートを固相法により合成し、結晶構造解析した結果、S成分がペロブスカイト構造のCuサイトに部分的に置換導入され、一部SrSO_4として表面に析出した構造であることが明らかとなった。C_3H_6酸化触媒活性を検討したところ、La-Sr-Cu-O-Sは元のLa-Sr-Cu-Oと比べて反応開始温度および転化率に変化が見られずS導入による触媒活性の劣化は観測されなかった。SOx存在下での反応ではSを含有しないLa-Sr-Cu-Oでは活性が低下するのに対して、La-Sr-Cu-O-Sでは活性の向上が見られ、耐SOx性を示すことを見いだした。SOx存在下での反応後の試料のXPS測定結果から、S^<4+>種の存在が観測され、SO_2吸着によるS^<4+>種の生成がC_3H_6の吸着および酸化を促進する上で重要な役割を果たしていることが明らかとなった。La-Sr-Cu-O酸化物のチオ尿素処理によるLa-Sr-Cu-O-Sの合成を試みた結果、固相法で見られた不純物の生成が起こらず、単一相の生成物が得られた。C_3H_6酸化反応特性は固相法で合成したものと比較して100℃近く低温で反応が開始し、触媒活性が著しく向上することを見いだした。以上のことより、単一相のペロブスカイト型オキシサルフェートは貴金属触媒に匹敵する排ガス浄化用触媒として有望であることが明らかとなった。

本研究では、貴金属代替触媒としてペロブスカイト型オキシサルフェート触媒を検討し、耐SOx性に優れた排ガス浄化触媒を開発することを目的とした。La-Sr-Cu-O-Sペロブスカイト型オキシサルフェートを固相法により合成し、結晶構造解析した結果、S成分がペロブスカイト構造のCuサイトに部分的に置換導入され、一部SrSO_4として表面に析出した構造であることが明らかとなった。C_3H_6酸化触媒活性を検討したところ、La-Sr-Cu-O-Sは元のLa-Sr-Cu-Oと比べて反応開始温度および転化率に変化が見られずS導入による触媒活性の劣化は観測されなかった。SOx存在下での反応ではSを含有しないLa-Sr-Cu-Oでは活性が低下するのに対して、La-Sr-Cu-O-Sでは活性の向上が見られ、耐SOx性を示すことを見いだした。SOx存在下での反応後の試料のXPS測定結果から、S^<4+>種の存在が観測され、SO_2吸着によるS^<4+>種の生成がC_3H_6の吸着および酸化を促進する上で重要な役割を果たしていることが明らかとなった。La-Sr-Cu-O酸化物のチオ尿素処理によるLa-Sr-Cu-O-Sの合成を試みた結果、固相法で見られた不純物の生成が起こらず、単一相の生成物が得られた。C_3H_6酸化反応特性は固相法で合成したものと比較して100℃近く低温で反応が開始し、触媒活性が著しく向上することを見いだした。以上のことより、単一相のペロブスカイト型オキシサルフェートは貴金属触媒に匹敵する排ガス浄化用触媒として有望であることが明らかとなった。