貴金属代替を目指したオキシサルフェートの触媒設計

旨在替代贵金属的含氧硫酸盐催化剂设计

基本信息

批准号：
16656250
负责人：
町田正人
金额：
$ 1.86万
依托单位：
Kumamoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、貴金属代替触媒としてペロブスカイト型オキシサルフェート触媒を検討し、耐SOx性に優れた排ガス浄化触媒を開発することを目的とした。La-Sr-Cu-O-Sペロブスカイト型オキシサルフェートを固相法により合成し、結晶構造解析した結果、S成分がペロブスカイト構造のCuサイトに部分的に置換導入され、一部SrSO_4として表面に析出した構造であることが明らかとなった。C_3H_6酸化触媒活性を検討したところ、La-Sr-Cu-O-Sは元のLa-Sr-Cu-Oと比べて反応開始温度および転化率に変化が見られずS導入による触媒活性の劣化は観測されなかった。SOx存在下での反応ではSを含有しないLa-Sr-Cu-Oでは活性が低下するのに対して、La-Sr-Cu-O-Sでは活性の向上が見られ、耐SOx性を示すことを見いだした。SOx存在下での反応後の試料のXPS測定結果から、S^<4+>種の存在が観測され、SO_2吸着によるS^<4+>種の生成がC_3H_6の吸着および酸化を促進する上で重要な役割を果たしていることが明らかとなった。La-Sr-Cu-O酸化物のチオ尿素処理によるLa-Sr-Cu-O-Sの合成を試みた結果、固相法で見られた不純物の生成が起こらず、単一相の生成物が得られた。C_3H_6酸化反応特性は固相法で合成したものと比較して100℃近く低温で反応が開始し、触媒活性が著しく向上することを見いだした。以上のことより、単一相のペロブスカイト型オキシサルフェートは貴金属触媒に匹敵する排ガス浄化用触媒として有望であることが明らかとなった。

这项研究研究了钙钛矿型氧气硫酸盐催化剂作为贵金属的替代催化剂，并旨在开发具有极好的SOX耐药性的废气纯化催化剂。通过固相法和晶体结构分析合成LA-SR-CU-O-S-s钙钛矿型氧硫酸盐，表明S分量被部分替换并引入钙钛矿结构的CU位点，并部分沉淀在表面上以SRSO_4。当研究C_3H_6氧化催化活性时，与原始的LA-SR-CU-O-S相比，LA-SR-CU-O-S显示反应起始温度和转化率没有变化，并且由于引入而导致S催化活性的恶化。在Sox存在的反应中，LA-SR-CU-O中的活性降低而不包含S，而LA-SR-CU-O-S显示了活性的改善，并显示出SOX的耐药性。在SOX存在下反应后样品的XPS测量结果表明，观察到S^<4+>种的存在，并且揭示了SO_2通过SO_2的吸附在促进C_3H__6的吸附和氧化方面通过SO_2吸附在促进吸附和氧化方面起着重要作用。尝试通过硫库处理LA-SR-CU-O氧化物合成LA-SR-CU-O-S，并未发生在固相法中观察到的杂质的形成，从而导致单相产物。发现该反应的温度始于几乎100°C。低于固相法合成的反应，并且催化活性得到了显着改善。从上面可以看出，单相钙钛矿型氧硫酸盐有望作为净化排气气的催化剂，可与贵金属催化剂相当。